[發明專利]金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體及其制備方法

在審

• 申請號: 202210238413.8
• 申請日: 2022-03-10
• 公開（公告）號: CN114505081A
• 公開（公告）日: 2022-05-17
• 發明（設計）人: 周新貴;孫煉;楊雅萍;余金山;王洪磊
• 申請（專利權）人: 中國人民解放軍國防科技大學
• 主分類號: B01J27/051
• 分類號: B01J27/051;B01J21/18;B01J32/00
• 代理公司: 湖南兆弘專利事務所(普通合伙) 43008
• 代理人: 黃麗

1.一種金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

S1、將氧化石墨烯、水、還原劑和含硫化合物混合并分散，得到氧化石墨烯分散液；

S2、將步驟S1得到的氧化石墨烯分散液在150℃～220℃進行水熱反應，得到硫摻雜還原氧化石墨烯水凝膠；

S3、在惰性氣氛下，將步驟S2得到的硫摻雜還原氧化石墨烯水凝膠在600℃～1000℃進行還原反應，得到硫摻雜還原氧化石墨烯氣凝膠；

S4、將硫源和鉬源分散于水中，加入步驟S3得到的硫摻雜還原氧化石墨烯氣凝膠，在150℃～180℃的溫度下進行反應，反應后經干燥，得到金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體。

2.根據權利要求1所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S1中，所述氧化石墨烯與水的質量體積比為1mg～3mg∶1mL。

3.根據權利要求1所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S1中，所述含硫化合物包括硫粉、濃硫酸、二甲基亞砜、硫代乙酰胺和二芐基二硫中的一種或多種，所述還原劑包括抗壞血酸、檸檬酸、檸檬酸鈉和草酸中的一種或多種。

4.根據權利要求1所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S1中，所述氧化石墨烯分散液中硫元素的濃度為0.05mmol/mL～2.5mmol/mL，所述還原劑與氧化石墨烯的質量比為2～8∶1。

5.根據權利要求1所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S4中，所述硫源包括硫氰化鉀、硫脲和硫粉中的一種或多種，所述鉬源包括鉬酸銨、仲鉬酸銨、鉬酸鈉和氯化鉬中的一種或多種，所述硫源中硫元素與鉬源中鉬元素的摩爾比為2～6∶1，所述鉬源與步驟S1中氧化石墨烯的質量比為10～40∶1。

6.根據權利要求1～5中任一項所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S1中，所述混合的具體過程為：將氧化石墨烯超聲分散于水中，然后加入還原劑和含硫化合物繼續超聲分散，得到氧化石墨烯分散液；所述超聲分散與繼續超聲分散的時間均為1h～6h。

7.根據權利要求1～5中任一項所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S2中，所述水熱反應的時間為6h～24h。

8.根據權利要求1～5中任一項所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S3中，所述還原反應的時間為1h～3h，所述硫摻雜還原氧化石墨烯水凝膠在使用之前先進行清洗和干燥，所述清洗采用水進行清洗，所述干燥為冷凍干燥、旋轉蒸發或真空干燥，所述真空干燥的溫度為60℃～80℃，所述惰性氣氛的流速為50sccm～150sccm，所述惰性氣氛為氬氣。

9.根據權利要求1～5中任一項所述的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體的制備方法，其特征在于，步驟S4中，所述反應的時間為18h～48h，所述干燥為冷凍干燥、旋轉蒸發或真空干燥，所述真空干燥的溫度為60℃～80℃。

10.一種如權利要求1～9中任一項所述的制備方法制得的金屬相層狀二硫化鉬/還原氧化石墨烯復合催化劑載體。