[發(fā)明專利]一種大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 202111111135.1
• 申請日: 2021-09-22
• 公開（公告）號: CN113583665B
• 公開（公告）日: 2023-01-10
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 王乖強(qiáng);豆帆;顏俊雄;朱洪維;姜濤濤;周小平;劉海燕
• 申請（專利權(quán)）人: 煙臺希爾德材料科技有限公司
• 主分類號: C09K11/64
• 分類號: C09K11/64;H01L33/50
• 代理公司: 煙臺上禾知識產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(普通合伙) 37234
• 代理人: 齊素立

1.一種大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，所述大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的化學(xué)結(jié)構(gòu)式為M_1-xAlSiN₃:xR；

M選自Ca、Sr、Ba中的至少一種；

R選自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu中的至少一種，其中Eu為必需元素；

式中，0.001≤x≤1；

所述制備方法包括以下步驟：

（1）物料混合：根據(jù)所述化學(xué)結(jié)構(gòu)式中各元素的化學(xué)計(jì)量比稱取Sr₃N₂，Ca₃N₂，Si₃N₄，EuF₃，AlN并混合、過篩得到第一混合物料；

（2）一次燒結(jié)：將所述第一混合物料裝入鉬制燒結(jié)容器內(nèi)，將所述鉬制燒結(jié)容器置于以石墨為加熱體的燒結(jié)爐內(nèi)，進(jìn)行分段燒結(jié)：

真空燒結(jié)：以升溫速率5℃/min，將溫度升高至500℃；

氣氛燒結(jié)：向燒結(jié)爐內(nèi)充入惰性氣體，所述惰性氣體的壓力為0.2-5MPa，以升溫速率5℃/min升溫至1400-1700℃，保溫4-8小時，隨后降溫、降壓至常溫、常壓，過篩，得到第一燒結(jié)物料；

（3）將所述第一燒結(jié)物料與助溶劑混合均勻得到第二混合物料，所述助溶劑為NH₄Cl,NH₄F,AlF₃,LiF中的一種或兩種，所述助溶劑的重量為所述第一燒結(jié)物料的0.2-5.0%;

（4）二次燒結(jié)：將所述第二混合物料裝入鎢制燒結(jié)容器內(nèi)，將所述鎢制燒結(jié)容器置于以石墨為加熱體的燒結(jié)爐內(nèi)，進(jìn)行分段燒結(jié)：

真空燒結(jié)：以升溫速率5℃/min，將溫度升高至500℃；

氣氛燒結(jié)：向燒結(jié)爐內(nèi)充入惰性氣體，所述惰性氣體的壓力為1.5-5.0MPa，以升溫速率3℃/min升溫至1850-1950℃，保溫6-12小時，隨后降溫、降壓至常溫、常壓，過篩，得到第二燒結(jié)物料；

（5）后處理：將所述第二燒結(jié)物料按照第二燒結(jié)物料：研磨介質(zhì)：水質(zhì)量比為1：4：2的比例進(jìn)行球磨分散、洗滌、干燥后得到氮化物紅色熒光粉。

2.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（2）中，所述鉬制燒結(jié)容器的容積為250毫升，所述第一混合物料的裝填量為200克。

3.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，所述惰性氣體為氮?dú)饣驓鍤狻?/p>

4.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（5）中，所述研磨介質(zhì)為玻璃球、氧化鋁球、瑪瑙球中的任意一種，所述研磨介質(zhì)的直徑為3mm-15mm，所述球磨分散時間為20-150min。

5.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（5）中，所述球磨分散后還包括以下步驟：將球磨分散的第二燒結(jié)物料用去離子水洗滌，然后加入5-20%的鹽酸或硝酸浸泡100-150min，再次用去離子水洗滌，然后在無水乙醇中浸泡20-100min，隨后于120-160℃下干燥480min以上。

6.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（1）中，所述物料混合在手套箱中惰性氣體保護(hù)下進(jìn)行，所述惰性氣體為氮?dú)饣驓鍤狻?/p>

7.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（1）中還包括以下步驟：將混合的各原料在高速破碎機(jī)中混合5min，隨后過150目篩，隨后使用高速破碎機(jī)混合兩次，得到第一混合物料。

8.如權(quán)利要求1所述的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟（2）中，所述過篩為過200目篩，所述過篩前還包括在手套箱中惰性氣體保護(hù)下對物料進(jìn)行破碎。

9.一種權(quán)利要求1-8中任一項(xiàng)所述制備方法制備的大顆粒高亮度氮化物紅色熒光粉在大功率LED中的應(yīng)用。