[發明專利]一種雙功能Cu基脫硫催化劑及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 202110998725.4
• 申請日: 2021-08-27
• 公開（公告）號: CN113663711B
• 公開（公告）日: 2023-10-27
• 發明（設計）人: 江莉龍;雷淦昌;梁詩景;曹彥寧;鄭勇;肖益鴻
• 申請（專利權）人: 福州大學化肥催化劑國家工程研究中心
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J35/10;C10K1/00;C10K1/34
• 代理公司: 北京東方芊悅知識產權代理事務所(普通合伙) 11591
• 代理人: 彭秀麗

1.一種雙功能Cu基脫硫催化劑，其特征在于，所述催化劑包括氮摻雜碳納米片載體，以及負載在所述載體上的以單原子形式分散的活性金屬Cu。

2.根據權利要求1所述的雙功能Cu基脫硫催化劑，其特征在于，所述催化劑中Cu的摻雜量為0.1～3wt.％，單原子活性為Cu-N_X，其中2＜X＜6。

3.根據權利要求2所述的雙功能Cu基脫硫催化劑，其特征在于，所述催化劑的比表面積為362～469m²/g。

4.權利要求1-3任一項所述的雙功能Cu基脫硫催化劑的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

S1、石墨相氮化碳的制備：以尿素、單氰胺、雙氰胺、三聚氰胺、三聚硫氰酸、硫脲中的一種或幾種作為前驅體，在空氣或氮氣氣氛下，升溫至500～600℃，保持1～4h，冷卻至室溫，制得石墨相氮化碳；

S2、銅原子嵌入到氮摻雜碳納米片載體上的制備：首先將步驟S1制備的石墨相氮化碳和含溴酚類化合物分散溶解至乙醇和水的混合溶液中，然后再將相應的Cu前驅體和含氮有機化合物加入到上述溶液中，攪拌蒸發至干得中間體，中間體在氮氣氣氛下焙燒，自然冷卻至室溫后得到所需雙功能Cu基脫硫催化劑。

5.根據權利要求4所述的雙功能Cu基脫硫催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中中間體在氮氣氣氛下焙燒的步驟如下：將蒸干后的中間體研磨成粉末，置于加熱裝置中，在氮氣氣氛下，以1～5℃/min的升溫速率升溫至600～1000℃，并進行熱解2～6h。

6.根據權利要求4所述的雙功能Cu基脫硫催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中攪拌蒸發的溫度為60～100℃。

7.根據權利要求4所述的雙功能Cu基脫硫催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中加入的石墨相氮化碳、含溴酚芳香化合物、Cu前驅體和含氮有機化合物的質量配比為(5～20):(5～20):(0.5～2):0.520，加入的石墨相氮化碳與乙醇和水的質量體積比(5～20)g:(100～300)ml:(100～300)ml。

8.根據權利要求4所述的雙功能Cu基脫硫催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟S2中加入的含溴酚類化合物為四溴雙酚A、三溴苯酚、對溴苯酚中的一種或幾種；加入的含氮有機化合物為卟啉、酞菁、席夫堿中的一種或幾種；加入的Cu前驅體為氯化銅、硝酸銅、硫酸銅、乙酸銅中的一種或幾種。

9.一種雙功能Cu基脫硫催化劑在催化脫除COS和H₂S方面的應用，其特征在于，將權利要求4-8任一項所述的制備方法制備的催化劑用于COS的水解反應和H₂S的吸附脫除。

10.根據權利要求9所述的應用，其特征在于，COS水解反應的應用條件為：原料氣氣體流速為10～40mL/min，反應溫度為30～110℃，升溫速率為2～3℃/min，反應的水蒸汽含量為3～12wt.％；

H₂S吸附脫除的應用條件為：原料氣流速為20～30mL/min，吹掃氣氬氣流速為20～30mL/min，脫附時還原氣CO氣體流速為20～30mL/min，脫附再生溫度為180～220℃。