[發(fā)明專利]一種自催化生長(zhǎng)制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法

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• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202110709019.3
• 申請(qǐng)日: 2021-06-25
• 公開（公告）號(hào): CN113353923A
• 公開（公告）日: 2021-09-07
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 李永鋒
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 太原理工大學(xué)
• 主分類號(hào): C01B32/184
• 分類號(hào): C01B32/184
• 代理公司: 太原晉科知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(特殊普通合伙) 14110
• 代理人: 楊斌華

一種自催化生長(zhǎng)制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法，屬于石墨烯材料技術(shù)領(lǐng)域，可解決現(xiàn)有制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法制備得到的石墨烯膜導(dǎo)熱系數(shù)不高等問題，本發(fā)明將氧化石墨烯分散至單層氧化石墨烯，通過涂布工藝，得到氧化石墨烯薄膜，在炭化爐中，脫掉部分氧原子，得到并殘留缺陷結(jié)構(gòu)的薄膜，隨后通過在碳源氣氛中中溫處理，缺陷石墨烯自催化修復(fù)缺陷并生長(zhǎng)一定時(shí)間后進(jìn)一步石墨化處理，在低于傳統(tǒng)石墨化溫度2800℃的條件下，可達(dá)到較高的導(dǎo)熱系數(shù)，最高可達(dá)2021 W/（m·K）。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于石墨烯材料技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種自催化生長(zhǎng)制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法。

背景技術(shù)

石墨烯是由單層碳原子通過sp²雜化緊密堆積形成的二維蜂窩狀晶體結(jié)構(gòu)，具有極高的導(dǎo)熱率，優(yōu)異的電學(xué)性能和力學(xué)性能，被視為非常理想的新型導(dǎo)熱材料之一，石墨烯的制備方法可以歸納為機(jī)械剝離法、氣相沉積法以及石墨氧化還原法三大類。氧化還原法由于工藝簡(jiǎn)單可靠，被認(rèn)為是一種非常有效的合成石墨烯的方法。采用改進(jìn)的Hummers法將天然石墨氧化并經(jīng)過超聲剝離能夠得到分散均勻的氧化石墨烯膠狀懸浮液，通過對(duì)石墨烯膠狀懸浮液施加定向作用力可以得到高取向度的氧化石墨烯薄膜，還可以通過溶液鑄造在局域復(fù)雜結(jié)構(gòu)的器件表面涂覆高定向的氧化石墨烯薄膜，通過熱處理除去氧化石墨烯上的含氧官能團(tuán)，就可以得到高導(dǎo)熱的石墨烯薄膜。

關(guān)于高定向?qū)崾さ难芯亢茉缇鸵呀?jīng)開始，采用熱膨脹還原法制備出由多層納米石墨片堆積而成的石墨片，在平面方向上的熱導(dǎo)率為178W/（m·K）。將石墨紙?jiān)?00℃下進(jìn)行熱壓處理得到的石墨塊的熱導(dǎo)率能夠達(dá)到248.8W/（m·K）。以天然石墨為原料，通過酸化處理進(jìn)行插層化學(xué)反應(yīng)，再經(jīng)高溫膨脹，然后通過壓延、壓制等工藝處理可制得高導(dǎo)熱柔性石墨，所制備的柔性石墨板的熱導(dǎo)熱率可達(dá)到630 W/（m·K）。

現(xiàn)有制備高導(dǎo)熱石墨烯膜是通過加熱納米氧化石墨烯漿料組裝氧化石墨烯膜再通過加熱還原、石墨化，通常需要較高的溫度來石墨化，且導(dǎo)熱系數(shù)不高。

申請(qǐng)?zhí)?015108508331，公開了一種高導(dǎo)熱石墨烯膜的制備方法，包括如下步驟：（1）氧化石墨烯薄膜的制備；（2）氧化石墨烯膜的熱處理，采用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯，并通過碳化處理制備高導(dǎo)熱石墨烯薄膜，高導(dǎo)熱石墨烯薄膜經(jīng)過250℃熱處理還原，經(jīng)過900℃碳化處理得到的石墨烯薄膜具有類石墨化的結(jié)構(gòu)，在平面方向上的熱導(dǎo)率達(dá)到540 W/（m·K）。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明針對(duì)現(xiàn)有制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法制備得到的石墨烯膜導(dǎo)熱系數(shù)不高等問題，提供一種自催化生長(zhǎng)制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法。

本發(fā)明采用如下技術(shù)方案：

一種自催化生長(zhǎng)制備高導(dǎo)熱石墨烯膜的方法，包括如下步驟：

第一步，采用攪拌的方式，將氧化石墨烯分散至單層氧化石墨烯；

第二步，將通過涂布工藝，將單層氧化石墨烯制成薄膜；

第三步，第二步得到的單層氧化石墨烯薄膜置于炭化爐中，升溫至250℃，得到脫掉部分氧原子，并殘留缺陷結(jié)構(gòu)的薄膜；

第四步，繼續(xù)升溫，升溫至1000℃時(shí)，加入碳源進(jìn)行碳化處理；

第五步，石墨烯缺陷在碳源產(chǎn)生的碳等離子氣氛中修復(fù)，生長(zhǎng)成大片的石墨烯；

第六步，將生長(zhǎng)的大片的石墨烯置于石墨化爐內(nèi)，通過緩慢加熱至2000℃，得到高導(dǎo)熱石墨烯膜。

進(jìn)一步地，第一步中所述攪拌速度為1000-10000轉(zhuǎn)/min，攪拌時(shí)間為1h-10h。

進(jìn)一步地，第二步中所述薄膜的厚度為20-200微米。

進(jìn)一步地，第四步中所述碳源包括氣體碳源或固體碳源。

進(jìn)一步地，所述氣體碳源包括甲烷或乙炔，加入量為10ml/min-100ml/min。