[發明專利]一種肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法

有效

• 申請號: 202110489674.2
• 申請日: 2021-05-06
• 公開（公告）號: CN113231043B
• 公開（公告）日: 2022-08-02
• 發明（設計）人: 張春紅;朱立恩;馬福秋;朱睿琪;秦非凡;劉立佳;董紅星
• 申請（專利權）人: 哈爾濱工程大學
• 主分類號: B01J20/26
• 分類號: B01J20/26;B01J20/28;B01J20/30;C02F1/28
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本發明提供一種肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法。首先以2,6?二氨基蒽醌(DAAQ)和3,3',4,4'?二苯酮四酸二酐(BTDA)為原料，通過溶劑熱法制備多片層聚酰亞胺微球。然后采用鹽酸羥胺(NH₂OH^.HCl)對其進行肟基化改性處理，制備肟基化多片層聚酰亞胺微球。所制備肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料，化學性質穩定，具有較好的吸附性能，尤其是在弱酸性條件下具有高效鈾吸附能力。本發明提供的多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法具有吸附效率高、吸附速率快、制備步驟簡單、周期短、成本低等優點，具有廣闊的應用前景，尤其在處理弱酸性含鈾廢水方面具有明顯的優勢。

技術領域

本發明屬于吸附材料制備領域，主要涉及一種肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法，具體涉及具有高效鈾吸附能力的肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法。

背景技術

社會的不斷進步和發展對低碳能源提出了迫切需求。作為一種低碳能源，核能得到了世界各國的開發和利用。鈾是核能工業中重要的元素，是高效核能燃料，但具有放射性和毒性。核能工業產生的含鈾廢水，如果未經處理就直接排放到自然環境中，能夠長期并且穩定地存在于土壤和水體中，對自然環境、生態系統和人類健康會造成嚴重威脅。因此，從核能工業廢水中有效分離、富集和回收鈾，對于環境保護和核能的可持續發展具有重要意義。

處理水體環境中放射性元素鈾的方法很多，包括吸附法、膜分離法、化學沉淀法、離子交換等。其中吸附法是一種重要而有效的方法，因其操作簡單、可去除痕量離子等優點引人注目。吸附法中，吸附材料是影響吸附效果的關鍵因素之一，吸附材料的形態、種類、存在形式決定了材料的制備成本、吸附過程以及吸附效率。然而傳統的吸附材料對鈾的吸附能力普遍不高，而且在實際應用中受到鈾吸附環境因素限制等。開發適用范圍寬的高效鈾吸附劑材料，降低放射性元素對環境的危害，仍然面臨著嚴峻的挑戰。

聚酰亞胺是一種各項性能優異的高分子材料，具有優良的耐高低溫性能、力學性能、尺寸穩定性和耐化學腐蝕性能。選用聚酰亞胺作為該吸附材料的主體可以使該吸附材料擁有以上各項優異的性能。通過溶劑熱法制備的聚酰亞胺微球具有多片層結構，尚未見此類聚酰亞胺用于鈾吸附的有關報道。肟基是一種對鈾酰離子具有優良吸附性能的官能團，據報道可被在多種材料上引入制備鈾吸附材料，具有吸附效率高，選擇性好等特點。然而，尚未見向聚酰亞胺上引入肟基制備鈾吸附材料的有關報道。

本發明以2,6-二氨基蒽醌(DAAQ)和3,3',4,4'-二苯酮四酸二酐(BTDA)為原料，通過溶劑熱法制備多片層聚酰亞胺微球；采用鹽酸羥胺對多片層聚酰亞胺微球進行肟基化改性處理，制備肟基化多片層聚酰亞胺微球，實現了對鈾的高效吸附，且易于回收重復使用，具有廣闊的應用前景，為開發新型鈾吸附材料提供了新思路。

發明內容

本發明的目的在于提供一種具有高效鈾吸附能力的肟基化多片層聚酰亞胺微球吸附材料及其制備方法。

本發明的目的是通過以下步驟實現的：

(1)以DAAQ和BTDA為原料，通過溶劑熱法制備多片層聚酰亞胺微球。

(2)采用鹽酸羥胺(NH₂OH^.HCl)對多片層聚酰亞胺微球進行肟基化改性處理，制備肟基化多片層聚酰亞胺微球。

本發明還有這樣一些技術特征：

所述多片層聚酰亞胺微球的制備方法為：稱取等物質的量DAAQ和BTDA。在惰性氣氛下，將DAAQ溶解于有機溶劑中，DAAQ物質的量與有機溶劑體積比為1mmol:2.5～10mL。磁力攪拌30min后，將BTDA在1h內分6次加入到上述溶液中進行反應，反應溫度為15～20℃，并持續攪拌6～24h。反應結束后，轉移至反應釜中進行溶劑熱反應，反應溫度為170～240℃，反應時間為6～24h。反應結束后，將固體物質過濾，去離子水與乙醇依次洗滌，在50～90℃下干燥12～48h，制得多片層聚酰亞胺微球；