[發(fā)明專利]集吸油/吸附金屬離子/光催化三元一體化磁性納米石墨相氮化碳材料的制備方法及應用

有效

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• 申請日: 2021-04-29
• 公開（公告）號: CN113171766B
• 公開（公告）日: 2023-08-22
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 毛輝麾;張青;程飛;左士祥;高丙瑩;姚超
• 申請（專利權(quán)）人: 常州大學
• 主分類號: B01J20/28
• 分類號: B01J20/28;B01J20/02;B01J20/06;B01J20/30;B01J27/24;B01J37/08;B01J37/03;B01J37/10;C02F1/40;C02F1/28;C02F1/30;C02F101/20;C02F101/30;C02F101/3
• 代理公司: 常州市英諾創(chuàng)信專利代理事務(wù)所(普通合伙) 32258
• 代理人: 王志慧

本發(fā)明涉及多功能材料領(lǐng)域，公開一種集吸油/吸附金屬離子/光催化三元一體化磁性納米石墨相氮化碳材料的制備方法及應用，以納米石墨相氮化碳納米片為主體與納米磁性微球復合，同時石墨相氮化碳納米片表面具有可控介孔孔道結(jié)構(gòu)；納米磁性微球表面接枝有同時含有胺基和碳氫長鏈或芐基結(jié)構(gòu)氧基硅烷化合物，與石墨相氮化碳的層狀結(jié)構(gòu)和表面C＝N鍵起到協(xié)同作用，起到吸油和吸附金屬離子的作用；并可根據(jù)需要負載納米級光催化活性化合物，形成催化活性化合物/g?C₃N₄/Fe₃O₄異質(zhì)結(jié)，極大提高光催化活性，各材料復合后在提高金屬吸附能力，從吸油和吸附金屬方面起到協(xié)同作用。該制備方法簡單，反應條件溫和易行，可循環(huán)利用。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種集吸油/吸附金屬離子/光催化三元一體化磁性功能納米石墨相氮化碳材料及其制備方法，屬于材料制備和應用領(lǐng)域。

背景技術(shù)

近年來石油泄露污染，重金屬污染、有機物污染等嚴重危害到地球環(huán)境和人類自身的長久發(fā)展。如何解決這些污染迫在眉睫。對于石油泄漏污染只要有燃燒法、吸附法。燃燒法會帶來大量溫室氣體和有毒有害氣體，在解決污染的同時帶來了二次污染，吸附法可以直接去除浮油經(jīng)分離處理能對油品進行二次利用。對于重金屬污染常用的方法有膜滲透法、生物吸附法、化學沉降法，物理吸附法等。相對于其他幾種處理方法，物理吸附法具有成本低，操作簡易、無二次污染等優(yōu)點。有機物廢水污染主要來源于印染業(yè)、食品藥品生產(chǎn)、精細化工等行業(yè)，處理水污染的主要方法有生物降解法，光催化降解等。光催化利用取之不盡的自然光，在處理污染的同時沒有能源消耗負擔，是未來處理有機物水體污染的方向。

隨著工業(yè)技術(shù)的發(fā)展，新材料的發(fā)展也隨之興盛。碳材料作為人類最早開發(fā)的材料之一，到當今社會世界依然是研究熱門的材料。近年來，新型碳材料如多壁碳納米管、多孔活性炭、石墨烯、無定形碳等無金屬碳質(zhì)新材料隨之受到科研工作者的追捧，近些年氮化碳作為一種優(yōu)質(zhì)的碳材料潛在替代品也引發(fā)了一股氮化碳研究熱潮。

氮化碳及其前體最早可追溯到1834年，1922年正式命名為氮化碳這種物質(zhì)，自此氮化碳正式被科研工作者關(guān)注到。其中石墨相氮化碳(g-C₃N₄)被認為是氮化碳大家族中常溫常壓下最穩(wěn)定的同素異形體。石墨相氮化碳有著與石墨類似的層間堆積的三維結(jié)構(gòu)。層間通常以三嗪(s-trizine)以及三均三嗪(tri-s-triazine)為基本單位，通過碳氮共價鍵延展成片，層間通過范德華力堆積，其層間距離比石墨小3％，因此相對于石墨有著更高的硬度和堆積密度。石墨相氮化碳的價帶和導帶之間禁帶寬度通常在3.0eV之下，價帶電子在能量輻射下可以輕易的發(fā)生電子躍遷，生成的電子和空穴表現(xiàn)出強氧化性和還原性，是極佳的催化劑候選材料。石墨相氮化碳由于結(jié)構(gòu)缺陷，在且合成氮化碳的前驅(qū)體種類繁多、合成方法多樣、成本較低、極高的穩(wěn)定性以及對環(huán)境無污染。氮化碳的層間結(jié)構(gòu)，導致層邊緣存在缺陷，因此裸露的邊緣含有大量的含氮官能團，對外界顯示出堿性，同時這一特性是石墨相氮化碳成為潛在的Lewis堿催化劑。雖然石墨相氮化碳具有很多優(yōu)點，但一般方法合成的石墨相氮化碳成塊狀(bulk-g-C₃N₄),其比表面積較小，在10m²/g左右，即使通過質(zhì)子化剝離得到的片狀氮化碳任然無法有效提高比表面積。相比之下具有介孔結(jié)構(gòu)的石墨相氮化碳比表面積高，大約在200m²/g左右，同時具有較大的孔體積，大約在0.3cm³/g左右。作為催化劑，通常較高的比表面積和豐富的孔道結(jié)構(gòu)有助于提升材料的應用潛能,高比表面能提供更多的活性位點，而較大的孔隙率能提升物質(zhì)在催化劑中的傳質(zhì)擴散，因此介孔石墨相氮化碳在諸多領(lǐng)域表現(xiàn)出比普通塊狀氮化碳更優(yōu)異的催化以及吸附性能。雖然現(xiàn)有的制備介孔g-C₃N₄技術(shù)可以有效提高g-C₃N₄的比表面積和孔容量。但是，由于介孔g-C3N4材料本身結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，難以在其基礎(chǔ)上進一步改性，使得其作為多功能材料的性能有限。