[發(fā)明專利]一種氮摻雜電芬頓陰極的制備方法及應(yīng)用

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 202110451667.3
• 申請(qǐng)日: 2021-04-26
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN113072144A
• 公開(kāi)（公告）日: 2021-07-06
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 邱珊;朱英實(shí);馬放;鄧?guó)P霞;張珈瑜;荊寶劍;鄭硯石
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 哈爾濱工業(yè)大學(xué)
• 主分類號(hào): C02F1/461
• 分類號(hào): C02F1/461;C02F1/72
• 代理公司: 哈爾濱市文洋專利代理事務(wù)所(普通合伙) 23210
• 代理人: 王艷萍

一種氮摻雜電芬頓陰極的制備方法及應(yīng)用，它涉及電極材料制備方法和應(yīng)用。它是要解決現(xiàn)有的PTFE修飾電極的催化性能低的技術(shù)問(wèn)題。本方法：一、以含氮物質(zhì)作為前驅(qū)體，在高溫下碳化，得到含氮催化劑；其中所述的含氮物質(zhì)為2,6?二氨基嘌呤、三吡啶基三嗪或3,5?二氨基?1,2,4?三唑；二、將含氮催化劑與無(wú)水乙醇、石墨粉、PTFE乳液混合成糊狀物；三、將糊狀物壓制成片，再將片狀物輥壓到不銹鋼網(wǎng)上，煅燒，得到氮摻雜電芬頓陰極。在電芬頓體系中該電極的過(guò)氧化氫產(chǎn)量達(dá)8～10mg L^?1h^?1cm^?2，可重復(fù)利用，可用作為陰極應(yīng)用于原位產(chǎn)過(guò)氧化氫的電芬頓體系。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及電極材料制備方法和應(yīng)用。

背景技術(shù)

隨著工業(yè)的發(fā)展，出現(xiàn)越來(lái)越多的難生物降解的污染物，需要用高級(jí)氧化法處理。電芬頓技術(shù)作為高級(jí)氧化處理方法之一，可以原位產(chǎn)過(guò)氧化氫，相比于傳統(tǒng)芬頓減少了投加過(guò)氧化氫的費(fèi)用，既環(huán)保又降低成本。電芬頓技術(shù)通常用碳材料作為產(chǎn)過(guò)氧化氫的陰極，如碳?xì)帧⑹珰帧⑻己＞d、活性炭纖維、PTFE修飾電極和過(guò)渡金屬修飾的碳材料等。其中PTFE修飾電極產(chǎn)過(guò)氧化氫能力最高。2016年第200期的《電化學(xué)學(xué)報(bào)》(ELECTROCHIM ACTA)第222～230頁(yè)的文章《高效節(jié)能的電芬頓工藝降解有機(jī)污染物》(A highly energy-efficientflow-through electro-Fenton process for organic pollutants degradation)公開(kāi)了一種PTFE修飾的電極，該電極處于流動(dòng)型反應(yīng)器中，由碳黑和PTFE修飾到石墨氈上而制得，其過(guò)氧化氫產(chǎn)量為6.56mg L^-1h^-1cm^-2。2018年第812期的《電分析化學(xué)雜志》(JOURNAL OFELECTROANALYTICAL CHEMISTRY)第54-48頁(yè)的文章《以石墨氈作為氣體擴(kuò)散電極在壓濾流道中電合成過(guò)氧化氫》(Electrosynthesis of hydrogen peroxide in a filter-pressflow cell using graphite felt as air-diffusion cathode)公開(kāi)了一種PTFE修飾的氣體擴(kuò)散電極，該電極是由石墨氈和疏水處理的碳布組裝而成，其過(guò)氧化氫產(chǎn)量為0.39mg L^-1h^-1cm^-2。上述的PTFE修飾電極的催化性能還需要進(jìn)一步提高。

通過(guò)往碳骨架中引入雜原子可以造成碳材料中電子結(jié)構(gòu)的變化，可以為陰極的氧還原反應(yīng)提供理想的電子結(jié)構(gòu)。氮原子的電負(fù)性高于碳原子，使鄰近氮原子的碳原子上電子轉(zhuǎn)移到氮原子上而變成氧吸附的活性位點(diǎn)，最后促進(jìn)氧在陰極上的還原反應(yīng)。如果能夠?qū)⒌獡诫s和PTFE修飾結(jié)合，可得到高效強(qiáng)化過(guò)氧化氫生成的電芬頓陰極。因此，本領(lǐng)域需要制備一種氮摻雜電芬頓陰極材料，以提高其處理目標(biāo)污染物的效率。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明是要解決現(xiàn)有的PTFE修飾電極的催化性能低的技術(shù)問(wèn)題，而提供一種氮摻雜電芬頓陰極的制備方法及應(yīng)用，以提高電極催化活性，增加過(guò)氧化氫產(chǎn)量。

本發(fā)明的氮摻雜電芬頓陰極的制備方法，按以下步驟進(jìn)行：

一、以含氮物質(zhì)作為前驅(qū)體，在高溫下碳化，得到含氮催化劑；其中所述的含氮物質(zhì)為既含吡啶氮又含吡咯氮的2,6-二氨基嘌呤、只含吡啶氮的三吡啶基三嗪或只含吡咯氮的3,5-二氨基-1,2,4-三唑；所述的高溫碳化是：將前驅(qū)體置于管式爐中，在氮?dú)鈿夥罩校郎刂?00～310℃，熱處理30～40min，再繼續(xù)升溫至600～650℃，熱處理1～2h；

二、將含氮催化劑與無(wú)水乙醇、石墨粉、PTFE乳液混合，依次進(jìn)行超聲處理和水浴恒溫處理后，得到糊狀物；

三、將糊狀物壓制成片，再將片狀物輥壓到不銹鋼網(wǎng)上，煅燒，得到氮摻雜電芬頓陰極。

以上述的方法制備的氮摻雜電極的應(yīng)用，是將該電極作為電芬頓體系中的陰極。