[發明專利]一種用于常溫NH3

在審

• 申請號: 202110443261.0
• 申請日: 2021-04-23
• 公開（公告）號: CN113117722A
• 公開（公告）日: 2021-07-16
• 發明（設計）人: 丁輝;趙梓舒;徐曦萌;趙丹;劉蕊
• 申請（專利權）人: 天津大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01D53/86;B01D53/56
• 代理公司: 北京科億知識產權代理事務所(普通合伙) 11350
• 代理人: 李興林

本發明提供了一種用于常溫NH₃?SCR脫硝的原子級活性位點催化劑的制備方法，涉及催化劑制備技術領域。本發明的催化劑是采用直接煅燒法、液相摻雜法或浸漬法在g?C₃N₄載體上負載雙金屬，制成原子級活性位點催化劑半成品，然后再將半成品進行煅燒后制備所述催化劑，所述雙金屬為Ni和La。本發明通過調整煅燒處理工藝參數，使得本發明催化劑載體上活性位點呈現原子級分布。本發明制備的催化劑性能優異，在常溫條件下具有較高的NO轉化率，其轉化率均在93％以上。

技術領域

本發明涉及催化劑加工技術領域，尤其涉及一種用于常溫NH₃-SCR脫硝的原子級活性位點催化劑的制備方法。

背景技術

隨著世界經濟的快速發展，大氣環境問題日益嚴重。我國大氣污染物種類繁多，其中污染嚴重且最常見的就是氮氧化物，一般包括NO、NO₂和N₂O等。NO_x作為空氣中主要的污染氣體之一，會引起酸雨、臭氧層破壞、光化學煙霧、水質污染、溫室效應、增加有毒物質與顆粒形成等一系列環境問題。

選擇性催化還原法(SCR)是目前消除氮氧化物最普遍的方法，SCR選擇性催化還原法以氨氣或氨水作為還原劑，在催化劑和一定溫度作用下選擇性地將氮氧化物還原為氮氣和水的技術。SCR催化劑的加入能有效降低氮氧化物和氨氣反應所需要的活化能，并能有效提升氮氧化物的去除率。

由于低溫選擇性催化還原法具有良好的經濟性，引起各國環保研究工作者的關注，成為近年SCR研究的熱點。但在有水蒸汽和SO₂存在的情況下，催化劑的穩定性和選擇性較差。目前，低溫SCR脫硝催化劑的研究主要集中在催化效率和抗硫抗水性能的提高等方面，主要通過催化劑摻雜改性，更換催化劑載體和改進制備方法等技術手段實現。碳材料(如石墨烯、活性炭和摻雜碳、氮化碳等)因其具有提升催化劑抗硫中毒的獨特性能，比表面積大、孔隙結構多，作為載體在SCR脫硝中廣泛應用，本身也具有低溫SCR活性。類石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有易于制備，低成本和合適的電子結構等特性，是單原子的有前途的載體。一些研究也將稀土元素用于開發工業廢氣脫硝催化劑中，主要用到的稀土元素有鑭、鐠、釹、鈰等，添加稀土成分后可以大大減少催化劑中貴金屬及過渡金屬的比例，在載體中，稀土可改善機械強度和穩定性。

目前，我國已形成在180～420℃(包含低溫和中高溫)范圍內具有良好應用效果的SCR技術及其催化劑體系，但常溫SCR脫硝問題仍有待突破。酸性和優良的氧化還原性能是SCR催化劑具有寬活性溫度窗口的關鍵因素，影響NH₃和NOx的吸附/活化。低溫活性主要取決于氧化還原性質，高溫活性與酸性有關。一般來說，低溫條件下酸性位上NH3的吸附較為容易，而氧化還原位上的NH₃和NO活化則相對困難。因此，需要開發一種在常溫條件下可行的常溫SCR脫硝的催化劑，其要具備優異的氧化還原性能且高效穩定，在工業應用中具有廣闊前景。

發明內容

有鑒于此，本發明提供了一種用于常溫NH₃-SCR脫硝的原子級活性位點催化劑的制備方法。該方法所制備的催化劑具有原子級活性位點，能在常溫條件下具有顯著的催化活性和穩定性，降低脫硝能耗。

本發明用于常溫NH₃-SCR脫硝的原子級活性位點催化劑的制備方法，包括以下步驟:首先采用直接煅燒法、液相摻雜法或浸漬法在g-C₃N₄載體上負載雙金屬，制成原子級活性位點催化劑半成品，然后再將半成品進行煅燒后制備所述催化劑，所述雙金屬為Ni和La；

所述煅燒處理包括以下步驟：

S4-1、將原子級活性位點催化劑半成品在管式爐中進行煅燒，其中氮氣流速為100-200mLmin^-1，煅燒溫度為800～900℃，煅燒時間為2-4h；