[發明專利]一種氰基功能化g-C3

有效

• 申請號: 202110419563.4
• 申請日: 2021-04-19
• 公開（公告）號: CN113117721B
• 公開（公告）日: 2022-12-23
• 發明（設計）人: 陳潔潔;崔超;俞漢青;劉練練;閔媛
• 申請（專利權）人: 中國科學技術大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C01B15/026
• 代理公司: 北京集佳知識產權代理有限公司 11227
• 代理人: 張雪嬌

本發明提供了一種氰基功能化g?C₃N₄膠體催化劑的制備方法，包括：將g?C₃N₄與硫氰化物混合，煅燒，得到氰基功能化g?C₃N₄膠體催化劑。與現有技術相比，本發明通過高溫反應在g?C₃N₄表面嫁接了氰基，帶負電的氰基可與水形成氫鍵，從而在g?C₃N₄表面形成一層包裹狀的水化層，有效避免了催化劑之間的直接接觸及聚沉，改善催化劑在溶液中的分散性，進而促進更多活性位點的暴露，提高了光催化產過程化氫的能力；同時氰基也抑制了電子與空穴對的復合，提高了催化劑的量子效率，促進了光催化產過氧化氫；并且，氰基功能化g?C₃N₄膠體催化劑可通過添加強電解質破壞表面水化層，誘導其發生聚沉，實現催化劑的回收。

技術領域

本發明屬于催化劑技術領域，尤其涉及一種氰基功能化g-C₃N₄膠體催化劑、其制備方法及應用。

背景技術

過氧化氫被認為是一種有望取代氫能的清潔能源，可用于電池發電，并且其水溶液的能量密度與壓縮的氫氣相當，且儲存與運輸比壓縮氫氣更為安全。此外，過氧化氫作為一種高效綠色的氧化劑，被廣泛地用于化學工業和環境修復當中，如紙漿和紙張的漂白、電子工業、消毒和水處理等。

目前，商業生產過氧化氫大多采用蒽醌法。雖然效率高，但蒽醌法生產過氧化氫成本高、過程復雜且會伴隨大量有毒副產物，這些缺點限制了該方法的廣泛應用。盡管電催化氧化還原及貴金屬催化氫氣和氧氣的反應在合成過氧化氫過程中不產生有毒副產物，但這兩種方法能耗高，且可能會有爆炸的危險。因此，亟需開發一種簡單安全的方法用于合成過氧化氫。

人工光合作用可通過光化學反應將太陽能轉化為化學能。在太陽能的驅動下，光催化劑產生的光生電子還原氧氣生成超氧自由基；產生的空穴氧化水生成氫離子和氧氣，其中氫離子與超氧自由基結合生成過氧化氫。與傳統方法相比，光催化合成過氧化氫具有能耗低、環境友好等優勢。g-C₃N₄因為其出色的可見光響應、可還原性和化學穩定性，引起了科學家們的研究興趣。但由于強氫鍵和范德華力作用，g-C₃N₄在水溶液中分散性較差，易聚沉，導致其在反應過程中暴露的活性位點減少，進而表現出較低的催化活性。雖然通過超聲、加熱和強酸等方式可破壞g-C₃N₄中強的氫鍵和范德華力作用，從而提高g-C₃N₄在溶液中的分散性，但這些方法不可避免地耗損大量的g-C₃N₄催化劑。此外，g-C₃N₄催化劑還存在光生電子和空穴對復合率高、量子效率低的缺陷。

發明內容

有鑒于此，本發明要解決的技術問題在于提供一種分散性好、催化活性高的氰基功能化g-C₃N₄膠體催化劑、其制備方法及應用。

本發明提供了一種氰基功能化g-C₃N₄膠體催化劑的制備方法，包括：

將g-C₃N₄與硫氰化物混合，煅燒，得到氰基功能化g-C₃N₄膠體催化劑。

優選的，所述g-C₃N₄按照以下方法制備：

將富氮前驅體進行煅燒，得到g-C₃N₄。

優選的，所述富氮前驅體選自尿素、三聚氰胺與雙氰胺中的一種或多種；所述富氮前驅體的煅燒溫度為500℃～600℃；時間為3～5h；升溫速率為1～5℃ /min。