[發(fā)明專利]一種電催化產(chǎn)過氧化氫耦合有機物選擇性氧化裝置和方法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202110290302.7
• 申請日: 2021-03-18
• 公開（公告）號: CN113089002A
• 公開（公告）日: 2021-07-09
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 魏子棟;黃尋;張紅亮
• 申請（專利權(quán)）人: 重慶大學(xué)
• 主分類號: C25B1/30
• 分類號: C25B1/30;C25B9/21;C25B9/23;C07C37/60;C07C39/08;C07C45/29;C07C47/54;C07D307/48;C07C249/04;C07C251/44
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1.一種電催化產(chǎn)過氧化氫耦合有機物選擇性氧化的裝置，其特征在于，所述裝置包括陰極室(1)、陽極室(2)、有機催化室(3)；有機催化室兩端設(shè)有液相進出口；有機催化室位于陰極室和陽極室之間；陰極室與有機催化室之間用陰離子交換膜(4)隔開，陽極室與有機催化室之間用陽離子交換膜(5)隔開。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的裝置，其特征在于，所述陰極室由集流板(10)、氣體擴散層(6)、催化層(7)組成，并設(shè)置有氧氣或空氣進、出口及流道。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的裝置，其特征在于，所述陽極室由集流板(11)、氣體擴散層(8)、催化層(9)組成，并設(shè)置有氫氣或水進、出口及對應(yīng)流道。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的裝置，其特征在于，所述有機催化室裝填有固體電解質(zhì)(SE)及催化劑填料，其中固體電解質(zhì)為苯乙烯-二乙烯苯共聚物微球(Na⁺型或H⁺型)、Al₂O₃、聚丙烯腈、聚偏氟乙烯、聚環(huán)氧丙烷、氧離子導(dǎo)體、氟離子導(dǎo)體中的一種或多種。

5.一種電催化產(chǎn)過氧化氫耦合有機物選擇性氧化的方法，其特征在于，所述方法為：將加濕后的氧氣或空氣按一定流速通入陰極室(1)，將加濕后的氫氣或水按一定流速通入陽極室(2)。通電時，一定體系溫度下，陰極室內(nèi)氧氣或空氣在催化劑下發(fā)生氧還原反應(yīng)生成OOH^-；陽極室內(nèi)在相應(yīng)催化劑下發(fā)生氫氧化或水氧化生成H⁺；分別通過相應(yīng)陰、陽離子交換膜(4、5)在有機催化室內(nèi)(3)形成H₂O₂。將一定濃度的有機物水溶液按一定流速通入有機催化室(3)，在催化劑作用下，催化上述H₂O₂選擇性氧化有機物得到目標產(chǎn)物并從采出。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，所述電流密度為10～500mA/cm²，所述體系溫度為10～70℃，所述有機物水溶液濃度為0.05～1M，所述陰、陽極催化劑載量為0.1～1mg/cm²，有機催化室的催化劑填充量10～200mg/cm³。

7.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，所述氧還原催化劑為M-N-C(M＝Co，F(xiàn)e，Mn)、O-CNTs、Au-Pd、Pd-Hg、M-CNT(M＝Fe，Co)、O-CNTs、GO、功能化碳粉、中的任意一種，優(yōu)選為功能化碳粉；所述氫氧化(HOR)催化劑為Pt/C、Pt-CeO2、Rh-Rh₂O₃、PdNi、PdCu、MOF(Ni-BTC)，優(yōu)選為Pt/C，所述水氧化(OER)催化劑為NiCoO_x、CoFeO_x、IrOx/SrIrO₃、IrO₂、RuO₂、FeCoW、NiO_x、NiFeO_x，優(yōu)選為多孔IrO₂/C。其中功能化碳粉催化劑制備方法如下：

S1:功能化碳粉。取500ml圓底燒瓶，稱取200mg市售碳粉，加入200ml濃硝酸后，升溫回流至85℃開始計時，反應(yīng)12h，冷卻至室溫，加水稀釋，抽濾洗滌至中性，烘干，球磨成粉末，最后在300℃空氣中退火2h即得到功能化碳粉。

8.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，所述有機催化室催化劑為鈦硅分子篩(TS-1)、Beta分子篩、NC(COF，MOF)催化劑、Amberlyst-150以及利用Cu、Sn、Co、Fe等金屬對分子篩改性后的催化劑中任意一種或多種。