[發(fā)明專利]一種二氧化碳加氫制取烯烴的方法

在審

• 申請?zhí)枺?/td>: 202011266058.2
• 申請日: 2020-11-13
• 公開（公告）號: CN114471560A
• 公開（公告）日: 2022-05-13
• 發(fā)明（設計）人: 位健;姚如偉;葛慶杰;孫劍
• 申請（專利權(quán)）人: 中國科學院大連化學物理研究所
• 主分類號: B01J23/745
• 分類號: B01J23/745;B01J23/78;B01J35/02;B01J35/08;C10G2/00;C07C1/12;C07C11/02
• 代理公司: 北京元周律知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11540
• 代理人: 叢森

1.一種二氧化碳加氫制取烯烴的方法，其特征在于，將含有H₂和CO₂的原料氣經(jīng)過含有催化劑的反應器，反應，得到所述烯烴；

所述催化劑包括活性組分和助劑；

所述助劑負載在所述活性組分上；

所述活性組分為Fe₃O₄納米微球；

所述Fe₃O₄納米微球的粒徑為100～1000nm。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，

所述助劑選自堿金屬和/或堿土金屬和/或Co、Cu、Zn、Zr、Si、Al、Ce的氧化物；

所述助劑的含量為催化劑總質(zhì)量的0.1～30％；

其中，助劑的含量以其含有的金屬元素的質(zhì)量計算；

優(yōu)選地，所述助劑的含量為催化劑總質(zhì)量的0.1～10％。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，所述堿金屬選自Li、Na、K、Rb、Cs中的至少一種；

所述堿土金屬選自Mg、Ca、Ba、Sr中的至少一種。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述反應的條件為：

H₂和CO₂的摩爾比為1～8：1，反應溫度為240～400℃，反應壓力為0.1～10MPa，空速為500～30000mL/(h·g_cat)；

優(yōu)選地，H₂和CO₂的摩爾比為2～4：1，反應溫度為280～350℃，反應壓力為1～4MPa，空速為2000～8000mL/(h·g_cat)。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述Fe₃O₄納米微球采用溶劑熱法制備，至少包括：

將含有鐵鹽、堿性沉淀劑、溶劑和表面活性劑的混合溶液，在密閉容器中，150～220℃下反應2～24h，得到所述Fe₃O₄納米微球。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，還包括以下步驟：將所述Fe₃O₄納米微球浸漬于含有助劑鹽的溶液中，干燥，焙燒，得到含有助劑的Fe₃O₄納米微球；

所述助劑鹽選自堿金屬和/或堿土金屬和/或Co、Cu、Zn、Zr、Si、Al、Ce的氯化鹽、硝酸鹽、醋酸鹽中的至少一種。

7.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，

鐵鹽與堿性沉淀劑的摩爾比為1：2～8；

鐵鹽與溶劑的固液比為1g：10～50mL；

表面活性劑占混合溶液的質(zhì)量分數(shù)為1～6％。

8.根據(jù)權(quán)利要求5所述的方法，其特征在于，

所述鐵鹽選自三價鐵鹽；

所述三價鐵鹽選自氯化鐵、硫酸鐵、醋酸鐵、硝酸鐵中的至少一種；

所述溶劑選自乙二醇；

所述堿性沉淀劑選自乙酸鈉、草酸鈉、檸檬酸鈉中的至少一種；

所述表面活性劑選自聚乙二醇、聚乙烯亞胺、聚乙烯吡咯烷酮中的至少一種。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化劑在使用前還包括還原的步驟；

優(yōu)選地，所述還原的條件為：在還原性氣氛下，于300～500℃原位還原2～24h；

優(yōu)選地，所述還原性氣氛選自H₂、CO中的至少一種。

10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述反應器為固定床反應器。