[發明專利]一種碳-碳三鍵選擇性加氫用MOF基過渡金屬單原子催化劑及其制備方法有效
| 申請號： | 202011220716.4 | 申請日： | 2020-11-05 |
| 公開（公告）號： | CN112337509B | 公開（公告）日： | 2023-05-26 |
| 發明（設計）人： | 劉雅楠;茹威;李殿卿;馮俊婷;賀宇飛 | 申請（專利權）人： | 北京化工大學 |
| 主分類號： | B01J31/22 | 分類號： | B01J31/22;B01J35/00;B01J35/10;B01J37/02;B01J37/08;B01J37/18;C07C5/09;C07C11/04 |
| 代理公司： | 北京恒和頓知識產權代理有限公司 11014 | 代理人： | 孫伯慶 |
| 地址： | 100029 *** | 國省代碼： | 北京;11 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 一種 碳三鍵 選擇性 加氫 mof 過渡 金屬 原子 催化劑 及其 制備 方法 | ||
1.一種碳-碳三鍵選擇性加氫用MOF基過渡金屬單原子催化劑的制備方法，具體步驟如下：
A．將可溶性ZrCl4和有機配體加入N,N-二甲基甲酰胺中，超聲使其完全溶解得到混合溶液A，其中有機配體與金屬鹽的質量比為1:1.0~1:1.5，N,N-二甲基甲酰胺溶液與有機配體的質量比為45~50:1；
所述的有機配體是2-氨基對苯二甲酸、2-氨基-4,4'-聯苯二甲酸、2′-氨基-[1,1′:4′,1″-三聯苯基]-4,4″-二羧酸中的一種；
B．將混合溶液A與酸溶液以5~15:1體積比均勻混合，并轉移至反應釜中，于80~200?C下晶化16~32?h，自然冷卻至室溫，將沉淀物過濾，并用N,N-二甲基甲酰胺溶液和無水乙醇清洗至pH值呈中性，將固體物于60~100?C干燥6~18?h，得到孔徑在0.5~2?nm范圍內的金屬有機框架材料，表示為UiO-A-NH2；
所述的酸溶液是鹽酸、冰醋酸中的一種；
C．將可溶性過渡金屬鹽溶于去離子水，配成濃度為20~50?mmol/L的浸漬溶液；取1mL過渡金屬鹽溶液加入到含有2-吡啶甲醛的無水甲醇中，在室溫下持續攪拌0.5~2h；
所述的過渡金屬鹽是Na2PdCl4、Pd(O2CCH3)2、NaAuCl4、HAuCl4、Na2PtCl4、H2PtCl6、Ni(NO3)2、Fe(NO3)3、Cu(NO3)2、Co(NO3)2中的一種；
D．在室溫下，按照過渡金屬占載體質量的0.05~0.5?wt.%，將步驟B中的載體充分分散到步驟C的浸漬溶液中，持續攪拌48~80h，過濾，經無水甲醇和二氯乙烷洗滌，并于60~120?C恒溫干燥8~16h，得到了過渡金屬原子級分散的金屬有機框架材料，表示為M/UiO-A-NH2-R，M代表過渡金屬單原子；
E．將步驟D中得到的M/UiO-A-NH2置于反應器中，通入氣氛進行處理，流速10~50?mL/min，并以2~10?C·min-1的速率升溫至50~150?C，保持5~12h后降至室溫取出；
所述的處理氣氛是H2與炔烴/烯烴的混合氣；所述的炔烴/烯烴是C2H2/C2H4、C3H4/C3H6、C4H6/C4H8中的一種；其中，炔烴與烯烴的摩爾比為0.01~0.1，炔烴與H2的摩爾比為0~1。
2.根據權利要求1所述的一種碳-碳三鍵選擇性加氫用MOF基過渡金屬單原子催化劑的制備方法，其特征是步驟B所述的浸漬溶液的濃度為20~30?mmol/L；所述的過渡金屬鹽是Na2PdCl4、Ni(NO3)2和Fe(NO3)3中的一種；步驟E所述的處理氣氛是C2H2/C2H4/H2，其中乙炔與乙烯的摩爾比為0.01~0.05，乙炔與H2的摩爾比為0.3~0.5。
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