[發明專利]一種富氮多孔碳包覆納米Co3

在審

• 申請號: 202010612170.0
• 申請日: 2020-06-29
• 公開（公告）號: CN111697244A
• 公開（公告）日: 2020-09-22
• 發明（設計）人: 周華模
• 申請（專利權）人: 周華模
• 主分類號: H01M4/90
• 分類號: H01M4/90;B01J23/75;B82Y30/00;B82Y40/00
• 代理公司: 暫無信息
• 代理人: 暫無信息

本發明涉及氧還原催化劑領域，且公開了一種富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑，納米晶簇Co₃O₄自組裝形成的Co₃O₄中空微球，具有獨特的中空結構，比表面積巨大，具有豐富的氧還原催化活性位點，含氮量高的超交聯多孔聚合物將Co₃O₄中空微球完全包覆住，通過高溫炭化形成富氮多孔碳，可以均勻分散并錨定Co₃O₄中空微球氧還原活性成分，促進電荷的傳輸和轉移，豐富的孔道結構和超高的比表面積可以加快物質傳輸過程，氮摻雜在多孔碳骨架中形成豐富的石墨氮和吡啶氮，石墨氮有利于調節多孔碳的電荷排布和電子密度，豐富的吡啶氮可以作為氧還原催化活性位點，在協同作用下表現出優異的氧還原催化活性。

技術領域

本發明涉及氧還原催化劑領域，具體為一種富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑及其制法。

背景技術

隨著經濟的發展對能源的需要與日俱增，因此需要大力發展新型清潔能源系統和能源儲存裝置，燃料電池是一種新型的能量轉換技術，可以將儲存在氫氣和甲醇等物質中的化學能直接轉換為電能，燃料電池具有清潔高效、功率密度大等優點，是一種應用廣泛的能源裝置，其中燃料電池中質子交換膜燃料電池的陰極反應通常為氧還原反應(ORR)，目前氧還原反應的催化劑為價格昂貴的鉑基貴金屬催化劑，因此開發出成本低廉、電化學性能優異的氧還原催化成為研究熱點。

鈷基氧還原催化劑中含有鈷-氮位、鈷納米顆粒、鈷氧化物、硫化鈷等活性物種的存在，具有一定的催化活性與優異的穩定性，多孔碳材料具有優異的導電性和獨特的孔道結構，可以作為鈷基氧還原催化劑的載體，改善催化劑的氧還原催化活性。

(一)解決的技術問題

針對現有技術的不足，本發明提供了一種高效的富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑及其制法，具有優異氧還原催化活性。

(二)技術方案

為實現上述目的，本發明提供如下技術方案：一種富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑，所述富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑制備方法如下：

(1)向反應瓶中加入蒸餾水溶劑、氯化鈷和干酵母粉，超聲分散均勻后緩慢滴加氫氧化鈉水溶液，其中氯化鈷、干酵母粉和氫氧化鈉的質量比為35-45:100:7-8，陳化反應5-10h，過濾除去溶劑，使用蒸餾水洗滌并干燥，固體混合產物置于氣氛爐中，在空氣氛圍中，升溫至520-580℃，熱處理炭化2-4h，制備得到Co₃O₄中空微球。

(2)在氮氣氛圍中，向反應瓶中加入乙二醇甲醚溶劑、端芳氰基酞嗪酮衍生物、二氰二胺和氫氧化鉀，進行超聲分散處理，置于油浴鍋中加熱至140-160℃，勻速攪拌回流反應10-20h，加入熱蒸餾水直至大量沉淀析出、過濾溶劑，使用熱蒸餾水洗滌并干燥，制備得到端三嗪基酞嗪酮衍生物。

(3)在氮氣氛圍中，向反應瓶中加入二甲亞砜溶劑和Co₃O₄中空微球，超聲分散均勻后加入端三嗪基酞嗪酮衍生物和苯甲醛，進行超聲分散均勻，在170-190℃下，勻速攪拌回流反應72-96h，加入蒸餾水直至有大量沉淀析出，過濾溶劑，使用甲醇洗滌并干燥，制備得到超交聯多孔聚合物包覆Co₃O₄中空微球。

(4)將超交聯多孔聚合物包覆Co₃O₄中空微球置于氣氛爐中，進行熱處理炭化過程，制備得到富氮多孔碳包覆納米Co₃O₄的氧還原催化劑。