[發明專利]一種碳基限域界面負載鈀單原子催化劑及其制備方法

在審

• 申請號: 202010569569.5
• 申請日: 2020-06-20
• 公開（公告）號: CN111659444A
• 公開（公告）日: 2020-09-15
• 發明（設計）人: 王帥;池凱;奚江波
• 申請（專利權）人: 珠海復旦創新研究院
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;B01J35/00;B01J35/08;B01J37/08
• 代理公司: 上海正旦專利代理有限公司 31200
• 代理人: 陸飛;陸尤

1. 一種碳基限域界面負載鈀單原子催化劑，其特征在于，相貌呈空心球狀，球壁為還原氧化石墨烯和氮硫共摻雜無定型碳組成的碳基限域界面，其中，按質量分數計，氮含量為9.1~7.2 %，硫含量為6.7~5.5 %；鈀單原子錨定在限域界面之間，負載量為0.21~0.55 %。

2.一種如權利要求1所述碳基限域界面負載鈀單原子催化劑的制備方法，其特征在于，具體步驟為：

（1）將經過氨基化處理的SiO₂納米球分散在超純水中，邊攪拌邊緩慢加入GO分散液，隨后不斷攪拌，該過程中通過靜電吸附作用包覆GO，將產物離心分離得到復合物，記為SiO₂@GO；

（2）取SiO₂@GO復合物、羅丹寧、氧化劑，溶解分散于去離子水中，隨后在80~90 ℃的油浴中聚合反應18~24 h，在SiO₂@GO上包覆一層聚羅丹寧，冷卻至室溫，離心取沉淀，干燥，得到復合物，記為SiO₂@GO@PRd；

（3）將SiO₂@GO@PRd復合物置于管式爐中，通入惰性氣體，以5~10 ℃ min^-1升溫速率升溫至700~1000℃，退火1~2 h，冷卻，取出粉末；然后采用氫氟酸去除SiO₂模板，抽濾，冷凍干燥，得到碳基載體還原氧化石墨烯@氮硫共摻雜無定型碳復合材料，記為rGO@NSC；

（4）將rGO@NSC復合材料分散于去離子水中得到水分散液，在冰浴環境下將鈀金屬鹽前驅體加入至該溶液中，攪拌反應1~3小時，抽濾，凍干，得到所述鈀單原子催化劑，記為rGO@NSC/Pd。

3. 根據權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟（1）中所述GO分散液的濃度為0.1~0.2 mg/ml。

4.根據權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟（2）中所述SiO₂@GO復合物、羅丹寧、氧化劑的質量比為2:（3.75~4.5）:（12~16）。

5. 根據權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟（3）中所述退火溫度為850~950℃。

6.根據權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟（4）中所述rGO@NSC分散液的濃度為0.5~1mg/ml。

7. 根據權利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟（4）中所述鈀金屬鹽前驅體為氯亞鈀酸鉀和氯鈀酸鉀中的一種，反應溫度為0~5 ℃，rGO@NSC與前驅體中Pd金屬的質量比為100:0.5~100:1。