[發明專利]一種基于電極溶液體系的CO2 有效
| 申請號： | 202010172861.3 | 申請日： | 2020-03-13 |
| 公開（公告）號： | CN111378983B | 公開（公告）日： | 2021-11-05 |
| 發明（設計）人： | 毛慶;趙健;李冰玉;劉松;徐可一;曹自強;郭唱;黃延強 | 申請（專利權）人： | 大連理工大學 |
| 主分類號： | C25B3/03 | 分類號： | C25B3/03;C25B3/26;C25B11/075;C25B11/02;C25B11/03 |
| 代理公司： | 大連理工大學專利中心 21200 | 代理人： | 陳玲玉 |
| 地址： | 116024 遼*** | 國省代碼： | 遼寧;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索關鍵詞： | 一種 基于 電極 溶液 體系 co base sub | ||
本發明涉及一種基于電極溶液體系的CO2電還原反應控制方法，可實現產物CH4選擇性的調變。其中，電極溶液體系為銅基電催化材料(包括：銅箔、銅網、納米銅以及碳載納米銅顆粒)與電解質溶液相接觸的界面體系。該界面體系在0～60℃溫度范圍內，控制電位周期性的階躍變化，可實現催化劑晶面的選擇性制備與晶粒粒度的可控制備，進而實現CO2電還原產物選擇性的調變。其中，甲烷法拉第效率的調變范圍為5.5％～79％。本發明所涉及CO2電還原反應的控制方法不僅可調變產物CH4的選擇性，而且還可提升CO2電還原反應的穩定性，適用于CO2電還原技術的規模化應用。
技術領域
本發明涉及自然界中CO2的資源化轉化，具體而言是一種可實現烴類產物選擇性可控的，基于的電極溶液體系的CO2電還原反應(CO2RR)控制方法。
背景技術
CO2電還原反應(CO2RR)可在常壓、近常溫環境下將CO2直接轉化為燃料與有用化學品，是實現自然界“碳循環”、緩解諸多環境問題的關鍵技術。該項技術由于具有系統結構簡單、環境友好、反應條件溫和等優勢，近年來受到的關注最多。在電場作用下，CO2可被還原成CO、CH4、C2H4等氣相產物及甲酸、乙醇等液相產物。其中，氣態烴類產物由于具有更高的燃燒熱與經濟附加值。
HORI Y.(Chemistry Letters,1985(11):1695-1698.)最先提出Cu箔(99.99％)催化的CO2RR產物中，氣態烴類產物(CH4與C2H4)的法拉第效率最高。在電流密度為5mA·cm-2(電位E＝-1.8V vs.SCE)條件下，烴類產物法拉第效率的總和最高達60％。隨后，HORI等(Journal of the American Chemical Society,1987, 109(16):5022-5023.)考察了溫度對Cu箔催化CO2RR的影響，指出在0.5mol·L-1 KHCO3水溶液中，CH4法拉第效率在0℃時高達60％，而C2H4法拉第效率在40 ℃最高可達20％。進一步，HOSHI等(Journal ofElectroanalytical Chemistry,1995, 381(1):261-264.)關注了不同晶面Cu顆粒表面的CO2RR。研究結果表明：在電流密度為5mA·cm-2，C2H4在Cu(100)晶面的選擇性較高，其法拉第效率可達 40.4％；而CH4在Cu(111)表面選擇性高，法拉第效率可達46.3％；隨著納米銅顆粒晶面指數的提高，產物中CH4法拉第效率降低，C2、C3等產物的法拉第效率升高。
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