[發明專利]一種鉬改性的Fe-ZSM5分子篩催化劑及制備方法與應用

有效

• 申請號: 202010095791.6
• 申請日: 2020-02-17
• 公開（公告）號: CN111229305B
• 公開（公告）日: 2023-07-18
• 發明（設計）人: 王攀;于丹;金苗苗;雷利利;喬冠軍
• 申請（專利權）人: 江蘇大學
• 主分類號: B01J29/48
• 分類號: B01J29/48;B01J35/04;F01N3/20;B01D53/94;B01D53/56;B01D53/86
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本發明涉及一種選擇性還原催化劑，具體是一種鉬改性的Fe?ZSM5分子篩催化劑及制備方法與應用。本發明采用H?ZSM5沸石分子篩作為基質，采用液態離子交換的方式向基質中引入鐵離子后，經干燥、焙燒后得到分子篩。然后通過浸漬法摻雜鉬離子和氧化鑭，并加入分散劑和活性組分導入劑，經再一次干燥、焙燒后得到鉬改性的分子篩。加入擬薄水鋁石和增粘劑，于球磨攪拌機中攪拌后磁力攪拌0.5?2h得到涂覆前的漿料,并將此漿料負載于具有規整孔的載體材料后制備成鐵和鈰改性β分子篩選擇性還原催化劑。本發明專利制備的鉬改性的Fe?ZSM5分子篩選擇性催化還原催化劑可在較低的溫度下起燃，并具有較寬的穩定轉化溫度窗口。

技術領域

本發明涉及一種選擇性還原催化劑(SCR)及其制備方法與應用，具體涉及一種金屬改性的選擇性還原催化劑及其制備方法與應用，進一步涉及一種鉬和鑭雙金屬改性的Fe-ZSM5分子篩選擇性還原催化劑及其制備方法與應用。改性后的Fe-ZSM5分子篩作為催化劑用于處理廢氣處理系統中，特別是作為催化劑用于處理含有氮氧化物(NOx)氣流的廢氣氣處理系統中，尤其是作為催化劑用于處理在NO含量超過氮氧化物(NOx)50％情況下的尾氣處理系統中。屬于選擇性催化還原(SCR)脫硝的催化劑制備和應用領域。

背景技術

氮氧化物(NO_x)會引起光化學煙霧、酸雨和溫室效應等一系列環境問題，已嚴重危害人類的健康，并且隨著機動車數量的增加和工業的迅速發展，NO_x排放量日益增多，必將引起生態和環境的嚴重惡化。因而，消除NO_x污染問題刻不容緩。目前，NO_x主導控制技術是NH₃選擇性催化還原(NH₃-SCR)，其關鍵是選擇性能優異的催化劑，這將決定整個催化反應體系的成敗。Fe基分子篩催化劑因具有較寬的活性溫度窗口、優異的高溫活性和N₂選擇性而在SCR研究領域受到廣泛關注，一直被認為是最具實際應用前景的脫硝催化劑。

雖然Fe基催化劑具有眾多優異特性，然而低溫催化活性不足、耐水熱老化性能差以及對NO₂的敏感性高等缺點一直限制了它的廣泛應用，如何優化Fe基催化劑的整體性能是目前的研究熱點。ZSM族沸石由美國Mobil石油公司開發，其中ZSM-5是最重要的成員之一，具有二維十元環孔道。由于其獨特的結構和物理化學性質而成為催化界的爭相研制的對象，目前已廣泛應用于煤化工、石油加工及精細化工等催化領域。

持續的任務是提供用于SCR應用場合的具有成本效益的水熱穩定催化劑。與現有技術的SCR催化劑相比，需要顯示出類似或改善的SCR性能和穩定性的低成本催化劑。此外，所述催化劑應當在寬溫度范圍內顯示出高活性，其中尤其在約200℃下的低溫活性最為重要。

由于V₂O₅-MoO₃(WO₃)/TiO₂的商業化和廣泛應用，MoO_x作為催化劑的促進劑被廣泛應用于SCR催化劑的研究。近年來，人們越來越關注其優異的催化效果，一些只負載MoO_x的催化劑，如H-ZSM₅、MoO₃/CeO₂等，被應用于催化反應中研究SCR反應的NOx催化性能。I.MeJiri等人(doi:10.1016/j.micromeso.2015.09.014.)用固態離子交換法在H-ZSM5中摻雜了Mo用于NH₃選擇性催化還原NO。Fe基分子篩(Fe-ZSM5)具有理想的高溫活性，但是在低溫下SCR活性較差，在低于350℃時NO_x轉化率較低。研究表明，Mo可以促進活性成分在載體上的分散度，進而提高催化劑的活性，Mo的加入不僅可以抑制SCR催化劑的失活，而且提升了Fe基分子篩催化劑的低溫活性，拓寬了其SCR催化劑的活性窗口。本專利制備的鉬改性的Fe-ZSM5分子篩選擇性催化還原催化劑可在較低的溫度下起燃，并具有較寬的穩定轉化溫度窗口。

發明內容