[發明專利]一種具有優異高溫性能的多孔氮化硅陶瓷及其制備方法

在審

• 申請號: 202010022989.1
• 申請日: 2020-01-09
• 公開（公告）號: CN111187072A
• 公開（公告）日: 2020-05-22
• 發明（設計）人: 曾宇平;張葉;左開慧;夏詠鋒;姚冬旭;尹金偉;梁漢琴
• 申請（專利權）人: 中國科學院上海硅酸鹽研究所
• 主分類號: C04B35/591
• 分類號: C04B35/591;C04B35/622;C04B38/00
• 代理公司: 上海瀚橋專利代理事務所(普通合伙) 31261
• 代理人: 曹芳玲;鄭優麗

本發明涉及一種具有優異高溫性能的多孔氮化硅陶瓷及其制備方法，所述多孔氮化硅陶瓷的制備方法包括：（1）將硅粉、氮化硅粉和燒結助劑混合，得到混合粉體；（2）將所得混合粉體壓制成型后，得到生坯；（3）采用由硅粉和氮化硅粉組成的埋粉包埋所得生坯，然后在氮氣氣氛中進行點火，引發自蔓延合成，得到所述多孔氮化硅陶瓷；所述燒結助劑選自Yb₂O₃、La₂O₃中的至少一種；所述混合粉體中燒結助劑的添加量為硅粉和氮化硅粉總質量的0.1～0.6wt%。

技術領域

本發明涉及一種具有優異高溫性能的多孔氮化硅陶瓷及其制備方法，具體涉及一種以微量的燒結助劑添加從而降低氮化硅陶瓷晶界相含量、減弱晶界軟化效應，以提高其蠕變溫度和高溫彎曲強度的方法，屬于氮化硅陶瓷制備領域。

背景技術

由于氮化硅陶瓷的難燒結性，燒結助劑的添加是必不可少的。燒結助劑一般有堿土金屬氧化物(MgO、Al₂O₃、CaO、Li₂O等)和稀土金屬氧化物(Y₂O₃、Yb₂O₃、Lu₂O₃、La₂O₃、Ce₂O₃等)兩類。在燒結過程中，燒結助劑能夠與氮化硅以及其表面的二氧化硅形成多元低溫共熔相(液相)，促進原子擴散、顆粒重排以及晶粒的生長。但是，液相的引入會在降溫的時候形成晶界玻璃相，晶界玻璃相熔點較低，在高溫下會發生軟化，從而使得氮化硅陶瓷的高溫強度降低，斷裂方式由脆性斷裂變為蠕性斷裂，氮化硅陶瓷開始發生蠕性斷裂的溫度稱為蠕變溫度。

提高氮化硅陶瓷蠕變溫度的策略主要有三種：(1)減少晶界玻璃相的產生；(2)進行高溫后處理，使晶界玻璃相再結晶；(3)控制晶界相的種類，盡量形成熔點高的晶界相。許多學者也做了許多研究，不過主要是針對熱壓致密氮化硅陶瓷展開的。而多孔氮化硅陶瓷由于氣孔的引入，導致晶粒與晶粒、晶粒與晶界相從面接觸變為點接觸，其影響也應該被考慮進來。對于多孔氮化硅陶瓷高溫性能的報道較少，Lei Fan等人(J.Am.Ceram.Soc.2014,97[5]:1371-1374)在《Low-Temperature Preparation ofβ-Si₃N₄ Porous Ceramics witha Small Amount of Li₂O-Y₂O₃》一文中報道了使用少量燒結助劑(0.66wt.％Li₂O+0.33wt.％Y₂O₃)制備多孔氮化硅陶瓷的研究，其通過1600℃氣壓燒結和1500℃真空后處理來制備長棒狀、高含量β相的多孔氮化硅陶瓷，所制備多孔氮化硅在1500℃氧化6小時后仍然沒有明顯損傷。這是截止目前為止添加燒結助劑量最少的文獻報道，但是其蠕變溫度、高溫彎曲強度值都沒有報道。Dongxu Yao等人(Ceram.Int.2018，44[11]11966-11971)在《High temperature mechanical properties of porous Si3N4 prepared via SRBSN》一文中報道了以硅粉為原料通過反應燒結和后燒結制備的多孔氮化硅陶瓷及其高溫性能，并加入碳粉、碳化硅作為第二相提高其高溫性能，但其應力-應變曲線在1000℃出現了明顯臺階，產生了明顯的蠕性形變的特征。

發明內容

針對現有多孔氮化硅陶瓷高溫性能較差的現狀，本發明的目的在于提供一種具有優異高溫性能的多孔氮化硅陶瓷及其制備方法。

一方面，本發明提供了一種多孔氮化硅陶瓷的制備方法，包括：

(1)將硅粉、氮化硅粉和燒結助劑混合，得到混合粉體；

(2)將所得混合粉體壓制成型后，得到生坯；