[發明專利]一種硫-三維空心石墨烯-碳納米管復合鋰硫電池正極材料的制備方法

有效

• 申請號: 201911035293.6
• 申請日: 2019-10-29
• 公開（公告）號: CN110752359B
• 公開（公告）日: 2022-06-14
• 發明（設計）人: 張永光;王加義
• 申請（專利權）人: 肇慶市華師大光電產業研究院
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/38;H01M4/583;H01M10/0525
• 代理公司: 天津市尚文知識產權代理有限公司 12222
• 代理人: 郭平平

1. 一種鋰硫電池正極材料的制備方法，包括以下步驟：

第一步，制備聚甲基丙烯酸甲酯材料

將去離子水,甲基丙烯酸甲酯單體和過硫酸鉀混合均勻后置于三口燒瓶中，油浴加熱，得到聚甲基丙烯酸甲酯乳濁液，離心收集產物，并在60℃烘箱中干燥，得到聚甲基丙烯酸甲酯材料；

第二步，制備三維空心石墨烯負載氧化亞鈷顆粒微球

取第一步中制備得到的聚甲基丙烯酸甲酯固體粉末與乙酸鈷加入氧化石墨烯水溶液中混合，攪拌0.5-1h，超聲0.5-1h，之后利用噴霧干燥得到前驅體粉末，將得到的前驅體粉末置于管式爐中高溫煅燒，隨后隨爐冷卻即得三維空心石墨烯負載氧化亞鈷顆粒微球；

第三步，制備三維空心石墨烯-碳納米管復合材料

將第二步中制備得到的三維空心石墨烯負載氧化亞鈷顆粒0.05-0.5g置于管式爐中，在氬氣氣氛下高溫煅燒，待溫度恒定后同時通入乙炔與氫氣混合氣體，在氬氣氣氛下自然冷卻，得到三維空心石墨烯-碳納米管復合材料；

第四步，制備硫-三維空心石墨烯-碳納米管復合材料

將第三步中制得的三維空心石墨烯-碳納米管和純相納米硫粉放入球磨罐內，進行球磨處理，將球磨后得到的混合物放入氮氣保護下的管式爐中高溫煅燒，得到硫-三維空心石墨烯-碳納米管微球復合鋰硫電池正極材料。

2. 根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第一步中去離子水與甲基丙烯酸甲酯單體的體積比為10:1，過硫酸鉀與去離子水的質量體積比為1-3：5-10 g/ L。

3.根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第一步中油浴加熱溫度為70-90℃，時間為4-12h。

4.根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第二步中聚甲基丙烯酸甲酯固體粉末質量份數為5-10份，氧化石墨烯水溶液的重量份數為300-500，乙酸鈷的質量分數為0.2-0.6，所述氧化石墨烯水溶液中氧化石墨烯的濃度為2-5mg/mL。

5.根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第二步中噴霧干燥溫度為120-150℃，進料速度為2-5mL/min，通針速率為5-10秒。

6.根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第二步中高溫煅燒升溫速率為1-5℃/min，溫度為400-600℃，保溫時間2-5h。

7.根據權利要求1所述制備方法，其特征在于所述第三步中管式爐內煅燒升溫速率為0.5-1℃/min，溫度為500-700℃；通入氫氣流速為100-300mL/min,乙炔流速為10-50mL/min，通入時間為10-30min。

8.根據權利要求1所述 制備方法，其特征在于所述第四步中三維空心石墨烯-碳納米管和純相納米硫粉照質量比為1：2～5，球磨轉速500～800r/min，處理時間為3～5h。