[發(fā)明專利]基于四極質(zhì)譜儀的大氣樣品中氙同位素豐度比的測量方法

在審

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• 申請日: 2019-05-16
• 公開（公告）號: CN110045000A
• 公開（公告）日: 2019-07-23
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 楊天麗;羅立力;劉雪梅;龍開明
• 申請（專利權(quán)）人: 中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所
• 主分類號: G01N27/62
• 分類號: G01N27/62
• 代理公司: 中國工程物理研究院專利中心 51210
• 代理人: 翟長明;韓志英

本發(fā)明公開了基于四極質(zhì)譜儀的大氣樣品中氙同位素豐度比的測量方法。該方法包括進(jìn)樣、活性組分一級純化、活性組分二級純化、低溫吸附、升溫去氬、同位素測量和數(shù)據(jù)處理等流程。通過控制待測大氣樣品進(jìn)樣速度，壓力計(jì)監(jiān)控壓力變化將待測大氣樣品準(zhǔn)確定量引入測量系統(tǒng)。采用吸附材料去除活性組分，純化稀有氣體，再設(shè)置不同的低溫環(huán)境將氙組分與氬分離，獲得了10^?6mL/mL濃度氙組分。四極質(zhì)譜儀采用多離子測量模式和進(jìn)樣0時刻回歸處理方法，獲得氙同位素豐度比。該方法僅需要不超過1mL標(biāo)準(zhǔn)體積的大氣樣品，對氙同位素豐度比在10^?3范圍的測量值與標(biāo)稱值相對偏差小于1.0%，能夠滿足現(xiàn)場大氣樣品中氙同位素豐度比的準(zhǔn)確分析。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于氣體同位素質(zhì)譜分析領(lǐng)域，具體涉及基于四極質(zhì)譜儀的大氣樣品中氙同位素豐度比的測量方法。

背景技術(shù)

武器用核材料通過鈾濃縮、乏燃料后處理提取钚等方式生產(chǎn)獲得。為防止核材料非法擴(kuò)散、提高核安全保障監(jiān)督體系的有效性，國際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）制定了“93+2”計(jì)劃，目的是發(fā)展新的、更有效的保障技術(shù)。環(huán)境取樣是一種核查手段，已經(jīng)成功、有效地用于探測鈾濃縮廠核活動。面對保障框架下眾多民用的大規(guī)模后處理廠，如果獲取煙囪附近環(huán)境氣體，監(jiān)測重稀有氣體氪、氙的同位素組分（特別是穩(wěn)定氙同位素），可推導(dǎo)正在處理的乏燃料的相關(guān)信息：燃料的燃耗、燃耗的高低、生產(chǎn)該燃料的反應(yīng)堆類型、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu、燃料中Pu的濃度，為核查人員探測未申報(bào)核材料或秘密核活動提供依據(jù)。該環(huán)境大氣取樣地點(diǎn)遠(yuǎn)離后處理廠區(qū)，不具有入侵性，比其它核查技術(shù)更具有吸引力。因此，這種環(huán)境取樣被認(rèn)為是一種潛在的、廣泛應(yīng)用于后處理廠的核查手段。

乏燃料中包含大量²³⁵U或²³⁹Pu裂變產(chǎn)生的重稀有氣體Kr、Xe同位素，裂變產(chǎn)生同位素組分含量取決于燃料的“歷史”：²³⁵U濃縮度、反應(yīng)堆類型、照射時間、冷卻時間等。有研究表明：裂變產(chǎn)生的⁸³Kr、⁸⁶Kr和¹³¹Xe、¹³²Xe以及¹³⁴Xe是燃料燃耗和燃料類型的優(yōu)秀指示劑，¹³⁶Xe是反應(yīng)堆型和照射歷史的指示劑。實(shí)驗(yàn)獲得裂變產(chǎn)生⁸³Kr/⁸⁶Kr、⁸⁴Kr/⁸⁶Kr、¹³¹Xe/¹³²Xe、¹³²Xe/¹³⁴Xe，結(jié)合反應(yīng)堆相關(guān)數(shù)據(jù)，可推導(dǎo)被處理的燃料有用信息。表1顯示^〔9〕了商用核電站輕水堆和產(chǎn)钚用輕水堆兩種場景的對比信息。無論哪種反應(yīng)堆，裂變產(chǎn)生的同位素豐度與空氣中天然Kr、Xe同位素豐度相差甚遠(yuǎn)。