[發明專利]全固態電池及其制造方法

在審

• 申請號: 201910242938.7
• 申請日: 2019-03-28
• 公開（公告）號: CN111755733A
• 公開（公告）日: 2020-10-09
• 發明（設計）人: 涂溶;章嵩;后藤孝;韓明旭
• 申請（專利權）人: 揖斐電株式會社;武漢理工大學;后藤孝
• 主分類號: H01M10/0525
• 分類號: H01M10/0525;H01M10/058
• 代理公司: 北京三友知識產權代理有限公司 11127
• 代理人: 孟偉青;龐東成

1.一種全固態電池，其特征在于，其包括負極、固體電解質層、正極以及外殼，該負極由鋰構成，該固體電解質層由相對密度為96.0％以上的陶瓷構成，該正極由正極活性物質顆粒、無機固體電解質顆粒和高分子固體電解質構成，該外殼中封入有包含所述負極、所述固體電解質層和所述正極的部件。

2.如權利要求1所述的全固態電池，其特征在于，構成所述固體電解質層的陶瓷為石榴石型氧化物。

3.如權利要求2所述的全固態電池，其特征在于，構成所述固體電解質層的陶瓷為Li₇La₃Zr₂O₁₂。

4.如權利要求1～3中任一項所述的全固態電池，其特征在于，所述高分子固體電解質為選自由聚環氧乙烷、聚環氧丙烷和聚偏二氟乙烯組成的組中的至少一種。

5.如權利要求1～4中任一項所述的全固態電池，其特征在于，所述固體電解質層的厚度為0.01mm～5mm。

6.如權利要求1～5中任一項所述的全固態電池，其特征在于，關于所述正極中的所述高分子固體電解質與所述無機固體電解質顆粒的重量比，越靠近固體電解質層側，所述無機固體電解質顆粒的重量比越大。

7.如權利要求1～6中任一項所述的全固態電池，其特征在于，所述正極活性物質顆粒由選自鈷酸鋰(LiCoO₂)、錳酸鋰(LiMn₂O₄)、磷酸鐵鋰(LiFePO₄)、鎳酸鋰(LiNiO₂)以及包含鈷、鎳和錳的三元系材料中的1種或2種以上的物質構成。

8.一種全固態電池的制造方法，其特征在于，其包括下述工序：

固體電解質層形成工序，將固體電解質原料利用放電等離子體燒結法進行燒結，形成固體電解質層；

正極形成工序，將正極活性物質顆粒、無機固體電解質顆粒與高分子固體電解質混合，形成正極；

電極層積體形成工序，將由鋰構成的負極與所述固體電解質層和所述正極層積并進行壓制，形成電極層積體；以及

封入工序，將包含所述電極層積體的部件封入到外殼中。

9.如權利要求8所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述固體電解質層由石榴石型氧化物構成。

10.如權利要求8所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述固體電解質原料由用于制造Li₇La₃Zr₂O₁₂的原料混合物構成，該混合物是包含含氧La化合物、含氧Li化合物和含氧Zr化合物的混合物，或者是將包含La、Li或Zr中的至少兩種元素和氧的化合物與選自含氧La化合物、含氧Li化合物和含氧Zr化合物中的至少一種化合物組合而成的混合物。

11.如權利要求8～10中任一項所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述高分子固體電解質為選自由聚環氧乙烷、聚環氧丙烷和聚偏二氟乙烯組成的組中的至少一種。

12.如權利要求8～11中任一項所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述固體電解質層形成工序具有在燒結后調整厚度的研磨工序。

13.如權利要求8～12中任一項所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述電極層積體形成工序中，依次層積所述由鋰構成的負極、所述固體電解質層、以及按照越靠近所述固體電解質層側，所述無機固體電解質顆粒的重量比越大的方式改變了所述高分子固體電解質與所述無機固體電解質顆粒的重量比的2個以上正極組合物板狀體，制造具有所述高分子固體電解質與所述無機固體電解質顆粒的重量比逐漸不同的梯度組成的正極的全固態電池。

14.如權利要求8～13中任一項所述的全固態電池的制造方法，其特征在于，所述正極活性物質顆粒由選自鈷酸鋰(LiCoO₂)、錳酸鋰(LiMn₂O₄)、磷酸鐵鋰(LiFePO₄)、鎳酸鋰(LiNiO₂)以及包含鈷、鎳和錳的三元系材料中的1種或2種以上的物質構成。