[發明專利]全固態電池及其制造方法

在審

• 申請號: 201910242938.7
• 申請日: 2019-03-28
• 公開（公告）號: CN111755733A
• 公開（公告）日: 2020-10-09
• 發明（設計）人: 涂溶;章嵩;后藤孝;韓明旭
• 申請（專利權）人: 揖斐電株式會社;武漢理工大學;后藤孝
• 主分類號: H01M10/0525
• 分類號: H01M10/0525;H01M10/058
• 代理公司: 北京三友知識產權代理有限公司 11127
• 代理人: 孟偉青;龐東成

本發明提供全固態電池及其制造方法，提供一種不容易損壞、內部電阻小的全固態電池。本發明的全固態電池的特征在于，其包括負極、固體電解質層、正極以及外殼，該負極由鋰構成，該固體電解質層由相對密度為96.0％以上的陶瓷構成，該正極由正極活性物質顆粒、無機固體電解質顆粒和高分子固體電解質構成，該外殼中封入有上述負極、上述固體電解質層和上述正極。

技術領域

本發明涉及全固態電池及其制造方法。

背景技術

近年來，鋰離子二次電池從高能量密度的角度引起了人們的關注。但是，目前廣泛使用的鋰離子二次電池中，將鋰鹽溶解在可燃性有機溶劑中而成的有機電解液成為主流，因而確保針對漏液等的安全性成為重要課題。針對這一點，已經提出了使用固體電解質代替電解液的全固態電池作為不必使用可燃性有機溶劑的安全性高的電池。

全固態電池使用具有高鋰離子傳導性能和在鋰金屬負極電位下不會被還原的特征的固體電解質，因而具有可抑制因鋰枝晶析出所致的正負極間的短路的效果，可期待高安全性。但是，由于電極、電解質均為固體，因此在確保電極與固體電解質間的界面處的離子傳導性的同時提高性能已經成為全固態電池的重要開發要素。

專利文獻1中公開了一種全固態蓄電元件用的正極-固體電解質復合體的制造方法，該方法包括下述工序：將由包含正極活性物質的陶瓷燒結體構成的板狀正極和由具有離子傳導性的陶瓷燒結體構成的板狀固體電解質層積而得到層積體的工序；以及對上述層積體同時施加加熱和加壓，使上述正極和上述固體電解質通過固相反應進行一體化的工序。

根據上述制造方法，能夠在比較低溫下進行接合、抑制在界面處生成高電阻反應層，同時能夠提高界面處的板狀正極和板狀固體電解質的密合性、使接合面積最大化。其中記載了，通過使用具有這樣的特征的正極-固體電解質復合體，能夠提供盡管為薄型但仍具有極高的容量的全固態蓄電元件。

現有技術文獻

專利文獻

專利文獻1：日本特開2013-243111號公報

發明內容

發明所要解決的課題

但是，上述的發明中，將板狀正極與板狀固體電解質加熱加壓而進行接合，因而成為熱應變蓄積、容易損壞的結構。此外，為了確保機械強度，板狀正極、板狀固體電解質需要為一定程度的厚度，若正極或固體電解質厚，則會阻礙離子傳導，成為內部電阻增加的原因。

鑒于上述課題，本發明的目的在于提供一種不容易損壞、內部電阻小的全固態電池及其制造方法。

用于解決課題的手段

為了解決上述課題，本發明的全固態電池的特征在于，其包括負極、固體電解質層、正極以及外殼，該負極由鋰構成，該固體電解質層由相對密度為96.0％以上的陶瓷構成，該正極由正極活性物質顆粒、無機固體電解質顆粒和高分子固體電解質構成，該外殼中封入有包含上述負極、上述固體電解質層和所述正極的部件。

根據上述全固態電池，由于使用由相對密度為96.0％以上的陶瓷構成的固體電解質層，因而即使在反復進行充放電時形成枝晶，上述枝晶也不容易貫穿致密的固體電解質層，能夠防止短路。

另外，由于正極不僅含有燒結體的顆粒，而且還含有高分子固體電解質，因而能夠得到在正極與固體電解質層之間不容易產生熱應變、固體電解質層不容易損壞、可靠性高的全固態電池。

此外，在正極中混合有正極活性物質顆粒、無機固體電解質顆粒以及高分子固體電解質。正極活性物質顆粒按照蓄電的方式起作用，無機固體電解質顆粒、高分子固體電解質成為離子傳導的介質。盡管無機固體電解質顆粒本身離子傳導率高，但由于其為固體，因而界面的電阻高，而高分子固體電解質按照降低界面電阻的方式起作用，其結果，全固態電池的內部電阻減小。