[發明專利]基于尿素/三聚氰胺氮源制備氮化鋁陶瓷粉體的方法

有效

• 申請號: 201811611761.5
• 申請日: 2018-12-27
• 公開（公告）號: CN109437919B
• 公開（公告）日: 2022-03-22
• 發明（設計）人: 張寧;馬洋洋
• 申請（專利權）人: 沈陽大學
• 主分類號: C04B35/581
• 分類號: C04B35/581;C04B35/626
• 代理公司: 沈陽東大知識產權代理有限公司 21109
• 代理人: 梁焱

一種基于尿素/三聚氰胺氮源制備氮化鋁陶瓷粉體的方法，按以下步驟進行：(1)準備原料；(2)將九水硝酸鋁溶于水中，加入偶聯劑和聚乙二醇，攪拌均勻；(3)加入沉淀劑，攪拌至形成凝膠；醇洗后過濾獲得凝膠；(4)凝膠放入無水乙醇中，在攪拌條件下加入酚醛樹脂，攪拌形成糊狀體；經烘干、煅燒和研磨獲得前驅體粉體；(5)與氮源研磨混合，置于加熱爐內，在加熱爐內氣壓高于大氣壓下升溫至950～1500℃進行氮化合成；隨爐冷卻研磨制成粗粉體；(6)加熱至550～650℃進行除碳。本發明的方法以活性較高的尿素/三聚氰胺替代氮氣為氮源，結合表面改性分散技術，使鋁源和碳源之間達到原子或分子級別的均勻混合，降低碳熱還原反應的溫度。

技術領域

本發明屬于材料技術領域，特別涉及一種基于尿素/三聚氰胺氮源制備氮化鋁陶瓷粉體的方法。

背景技術

氮化鋁是一種綜合性能優良的陶瓷材料，隨著研究的不斷深入，氮化鋁的制備工藝日趨成熟，其應用范圍也不斷擴大；尤其是進入21世紀以來，隨著微電子技術的飛速發展，電子整機和電子元器件正朝著微型化、輕型化、集成化，以及高可靠性和大功率輸出等方向發展，越來越復雜的器件對基片和封裝材料的散熱提出了更高的要求；傳統的樹脂基板與氧化鋁陶瓷基板，其熱導率均在30W/(m·K)以下，遠不能滿足大規模集成電路以及復雜器件的發展需要；氮化鋁陶瓷的理論熱導率為320W/(m·K)，并具有良好的電絕緣性、低的介電常數和介電損耗、與硅有良好匹配的熱膨脹系數，還具有良好的化學穩定性和環保無毒等優點，已成為當今最為理想的基板材料和電子器件封裝材料。

目前生產氮化鋁陶瓷粉體的方法主要有鋁粉直接氮化法、碳熱還原法和高能球磨法；在鋁粉直接氮化法中，由于鋁粉氮化反應為強放熱反應，反應過程不易控制，放出的大量熱量易使鋁形成融塊，阻礙氮氣的擴散，造成反應不完全，反應產物往往需要粉碎處理，因此難以合成高純度、細粒度的產品；在碳熱還原法中，氧化鋁和碳的混合粉體在高溫、流動N₂氣中發生還原氮化反應，生成AlN粉末；該方法采用的氮源是流動惰性氣體—氮氣，需要較高的溫度(1500～1800℃)才能發生碳熱還原反應，致使顆粒長大，燒結活性降低；在高能球磨法中容易引入雜質，導致粉體的純度較低，該方法至今未得到大幅度的推廣使用。

發明內容

本發明的目的是提供一種基于尿素/三聚氰胺氮源制備氮化鋁陶瓷粉體的方法，采用活性較高的尿素或三聚氰胺代替流動惰性氮氣作為氮源，采用表面分散劑使鋁源和氮源均勻混合，在低溫碳熱還原獲得氮化鋁陶瓷粉體。

本發明的方法按以下步驟進行：

1、準備鋁源九水硝酸鋁，沉淀劑碳酸氫銨溶液或氨水，表面活性劑偶聯劑和聚乙二醇，碳源酚醛樹脂，氮源尿素或三聚氰胺；其中偶聯劑為九水硝酸鋁總質量的0.01～10％，聚乙二醇為九水硝酸鋁總質量的0.01～10％，酚醛樹脂與九水硝酸鋁的摩爾比為0.5～10，氮源與九水硝酸鋁的摩爾比為5～60，沉淀劑的用量按碳酸氫銨或NH₃·H₂O與九水硝酸鋁的摩爾比為2～8；其中碳酸氫銨溶液的濃度為0.1～2M，氨水的濃度為0.1～5M；

2、將九水硝酸鋁溶于去離子水中，然后加入偶聯劑和聚乙二醇，攪拌均勻制成混合溶液；

3、向混合溶液中加入沉淀劑，然后攪拌至形成凝膠；將凝膠醇洗后過濾，去除水分和游離態的偶聯劑，獲得前驅體凝膠；

4、將前驅體凝膠放入無水乙醇中，在攪拌條件下加入酚醛樹脂，使酚醛樹脂在無水乙醇中溶解，前驅體凝膠被分散，直至全部物料形成糊狀體；將糊狀體置于烘箱中，烘干去除揮發成分，再置于電阻爐中煅燒去除結構水，隨爐冷卻至常溫，取出后研磨獲得前驅體粉體；

5、將前驅體粉體與氮源研磨混合均勻，制成復合前驅體粉體；將復合前驅體粉體置于加熱爐內，用氮氣吹掃加熱爐內部，將空氣排出；然后在加熱爐內氣壓高于大氣壓的條件下，將加熱爐升溫至950～1500℃，保溫1～5小時，進行氮化合成反應；反應結束后隨爐冷卻至常溫，研磨制成氮化鋁粗粉體；