[發(fā)明專利]一種合成愈創(chuàng)木酚的氮化碳-氮化鈦催化劑及其制備方法和應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201811596103.3
• 申請日: 2018-12-26
• 公開（公告）號: CN111359646B
• 公開（公告）日: 2022-08-05
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 林建東;吳訓(xùn)錕;李俊平;王銳;付松;丁大康;王勤隆;黎源
• 申請（專利權(quán)）人: 萬華化學(xué)集團(tuán)股份有限公司
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C07C41/09;C07C43/23
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• 代理人: 暫無信息

1.一種用于合成愈創(chuàng)木酚的雜元素修飾的多孔氮化碳-氮化鈦催化劑，所述雜元素為金屬元素，選自銫、鋅、鈰和鉬中的一種或多種；

所述催化劑通過如下方法制備獲得：

（1）在醋酸水溶液中分別加入殼聚糖、氮源、鈦源、摻雜金屬源和納米氧化硅溶液，攪拌混合均勻，蒸干溶液得到塊狀物；

（2）將塊狀物高溫煅燒后置于氟化氫銨水溶液中攪拌脫模板，過濾、洗滌、干燥后得到目標(biāo)催化劑。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，引入雜元素的摻雜金屬源為硝酸銫、硝酸鋅、硝酸鈰和硝酸鉬中的一種或多種。

3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的催化劑，其特征在于，引入雜元素的摻雜金屬源為硝酸鋅和/或硝酸鈰。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）所述的氮源為二氰胺、三聚氰胺、尿素和乙二胺中的一種或多種；所述的鈦源為氧化鈦、氫氧化鈦、鈦酸正丁酯和四氯化鈦中的一種或多種。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）所述的氮源為三聚氰胺；所述的鈦源為鈦酸正丁酯。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）所述醋酸水溶液加入量為400-800mL；醋酸水溶液濃度為6-10wt%；鈦源與氮源摩爾比為(0.8-1.2):1；摻雜金屬源與氮源摩爾比為(0-0.2):1，且摻雜金屬源不為0；納米氧化硅與氮源摩爾比為(0.2-0.4):1。

7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）所述醋酸水溶液加入量為500-700mL；醋酸水溶液濃度為7-9wt%。

8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）原料加入后在20-40℃下攪拌6-12h，80-120℃蒸干。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（1）原料加入后在25-35℃下攪拌8-10h，90-110℃蒸干。

10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（2）煅燒氣氛為氮氣，煅燒溫度為500~1200℃，升溫速率為1-6℃/min，煅燒時間為4-8h；氟化氫銨水溶液濃度為2-10wt%；攪拌脫模板時長為12-60h；干燥條件為100-150℃干燥12-60h。

11.根據(jù)權(quán)利要求1所述的催化劑，其特征在于，步驟（2）煅燒溫度為700~900℃，升溫速率為2-4℃/min，煅燒時間為5-7h；氟化氫銨水溶液濃度為3-6wt%；攪拌脫模板時長為24-48h；干燥條件為110-130℃干燥24-48h。

12.權(quán)利要求1-11中任一項所述的催化劑用于氣相鄰苯二酚-甲醇醚化合成愈創(chuàng)木酚。

13.權(quán)利要求12所述氣相鄰苯二酚-甲醇醚化合成愈創(chuàng)木酚的方法，所述方法的步驟為：將上述催化劑裝填進(jìn)固定床反應(yīng)器，氮氣吹掃并升溫至反應(yīng)溫度，將鄰苯二酚和甲醇反應(yīng)液加入反應(yīng)器，反應(yīng)后產(chǎn)物在收集罐中冷凝。

14.根據(jù)權(quán)利要求13所述氣相鄰苯二酚-甲醇醚化合成愈創(chuàng)木酚的方法，其特征在于，升溫至反應(yīng)溫度為190~340℃；鄰苯二酚與甲醇摩爾比為(0.1~1):1；使用氮氣為進(jìn)料載氣，氮氣與鄰苯二酚摩爾比為(2~10):1；進(jìn)料質(zhì)量空速為0.05~0.7h^-1。

15.根據(jù)權(quán)利要求13所述氣相鄰苯二酚-甲醇醚化合成愈創(chuàng)木酚的方法，其特征在于，升溫至反應(yīng)溫度為230~250℃；鄰苯二酚與甲醇摩爾比為 (0.2~0.4):1；氮氣與鄰苯二酚摩爾比為 (2~4):1；進(jìn)料質(zhì)量空速為0.1~0.3h^-1。