[發(fā)明專利]一種高效再生吸附稀土離子的三維磁性石墨烯/沸石材料的制備方法

在審

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• 申請日: 2018-12-14
• 公開（公告）號: CN109351332A
• 公開（公告）日: 2019-02-19
• 發(fā)明（設計）人: 趙慧敏;王春陽;譚冰;張耀斌
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J20/20
• 分類號: B01J20/20;B01J20/28;C02F1/28;B01J20/30
• 代理公司: 大連理工大學專利中心 21200
• 代理人: 溫福雪;侯明遠

本發(fā)明屬于水處理技術領域，提供了一種高效再生的三維磁性石墨烯/沸石材料的制備方法。通過簡單、快速地將氧化石墨烯分散液、沸石和四氧化三鐵經(jīng)過在溫和的條件下，一步水熱法得到三維磁性石墨烯/沸石材料。與傳統(tǒng)吸附材料相比，該方法材料的制備快速、簡便、制備條件溫和，該三維結構復合材料的環(huán)境穩(wěn)定性好和吸附能力、再生能力強。

技術領域

本發(fā)明屬于水處理技術領域，涉及一種高效再生吸附稀土離子的三維磁性石墨烯/沸石材料的制備方法。

背景技術

稀土元素(REEs)由鑭、鈰、鐠、釹、钷、釤、銪、釓、鋱、鏑、鉺、銩、鐿、镥、釔、鈧組成。由于在超導體、玻璃顏料、添加劑、催化劑、化妝品、化工、電子、醫(yī)藥、冶金(Journal of theTaiwan Institute of Chemical Engineers,2018)等不同領域的廣泛應用，稀土元素被譽為“工業(yè)維生素”和“工業(yè)黃金”。然而，稀土資源的過度開采導致了稀土元素資源的流失，流失的稀土廢水進入并破壞環(huán)境，比如高濃度的稀土廢水抑制植物的生長等，稀土元素最終進入人體，稀土元素對人體外周血淋巴細胞的有遺傳毒性、對人體血腦有害(AnalyticalLetters,2012,45(11):1426-1439)。因此，回收和分離稀土資源是非常必要的。

稀土金屬的分離方法包括萃取、沉淀、氧化、離子交換和吸附。吸附法具有成本相對低廉、操作方便、副產(chǎn)物危害小等優(yōu)點，已成為目前最有前途的稀土去除技術。而傳統(tǒng)的吸附劑如活性炭(AC)(Chemical Engineering Journal,2018)、二氧化硅、聚合物樹脂(J.Mater.Chem.20(22)(2010)4478-4511)等都存在吸附能力低的缺點。石墨烯的不斷發(fā)展為石墨烯復合材料吸附劑的設計和開發(fā)帶來了新的機遇，具有功能可控、比表面積大、陽性點強的特點。石墨烯作為一種獨特的二維碳材料，由于其具有良好的力學、電學、熱學和光學特性，以及在納米電子、傳感器、催化、電池、超級電容器和凈水處理等方面的潛在應用，引起了實驗和理論科學領域(Materials Letters,2011,65(11):1737-1740)的廣泛關注。然而，石墨烯材料作為吸附劑，石墨烯片層之間易發(fā)生堆積，這種片層之間的堆積使得其有效面積減小，很大程度上影響其吸附性能。構造三維結構的石墨烯和石墨烯的復合材料能克服石墨烯本身易堆積問題。然而，查閱文獻可知，石墨烯的復合材料存在以下問題：由于有毒金屬與石墨烯形成的復合材料在水處理過程中有一定毒性(Langmuir the ACSJournal of Surfaces&Colloids,2010,26(19):15302)；貴重金屬或高成本的材料與石墨烯形成的復合材料使得其制備成本高(Chemphyschem,2010,11(3):585-589)；目前報道的石墨烯及其復合材料對稀土離子的吸附能力不大(Solvent Extraction&Ion Exchange,2017,35(2):91-103)(Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers,2018)；石墨烯形成的復合材料在水處理過程中很難回收。所以，我們設計或建造一種基于氧化石墨烯的復合材料去吸附回收稀土陽離子需要考慮一些關鍵因素。首先做為吸附劑的材料，應該來源廣泛成本低廉，這就要求合成材料的原材料需要無毒和低廉，從而降低吸附劑成本，增加其實用性能。然后，一般多與一些多孔材料或金屬氧化物復合提高其吸附能力，在引入復合材料時，除了考慮成本外，復合材料的引入不能影響去原有基于氧化石墨烯的三維結構材料的吸附性能。最后，可再生能力對于材料回收至關重要，可以進一步節(jié)省處理成本，增加經(jīng)濟效益。

發(fā)明內容

針對上面問題，我們提出了一種簡便、經(jīng)濟、高效、可回收、實用的三維磁性石墨烯/沸石材料對水體中稀土元素吸附的制備方法。