[發明專利]基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑及其制備方法和用途

有效

• 申請號: 201810614615.1
• 申請日: 2018-06-14
• 公開（公告）號: CN108615903B
• 公開（公告）日: 2020-06-09
• 發明（設計）人: 陽梅;龍軒;張文斌;雷志丹;陳紅飆;黎華明
• 申請（專利權）人: 湘潭大學
• 主分類號: H01M4/88
• 分類號: H01M4/88;H01M4/90
• 代理公司: 北京卓恒知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 11394
• 代理人: 徐樓

1.一種基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，該氧還原催化劑是通過以下制備方法所制備的：首先將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)與三聚氯氰通過親核取代反應，制備獲得含吡啶基四嗪環的聚合物網絡；然后再將含吡啶基四嗪環的聚合物網絡進行熱解，得到基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑。

2.根據權利要求1所述的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所述取代反應為：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有機溶劑I的溶液與將三聚氯氰溶于有機溶劑II的溶液混合，在加熱的條件下進行反應；和/或

所述熱解為將含吡啶基四嗪環的聚合物網絡在惰性氛圍下加熱，進行熱解。

3.根據權利要求2所述的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：有機溶劑I為N甲基吡咯烷酮，有機溶劑II為甲苯。

4.根據權利要求1-3中任一項所述的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑具有200-800m²g^-1的BET比表面積。

5.根據權利要求1-3中任一項所述的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑具有250m²g^-1至700m²g^-1的BET比表面積。

6.根據權利要求1-3中任一項所述的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑具有300m²g^-1至600m²g^-1的BET比表面積。

7.制備基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑的方法或制備權利要求1-6中任一項所述的氧還原催化劑的方法，該方法包括以下步驟：

(1)取代反應：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)和三聚氯氰混合，加熱，反應一段時間后冷卻，過濾，干燥；得到含吡啶基四嗪環的聚合物網絡；

(2)熱解：將步驟(1)得到的含吡啶基四嗪環的聚合物網絡加熱，進行熱解；得到基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑。

8.根據權利要求7所述的方法，其特征在于：該方法還包括：

步驟(3)：將步驟(2)得到的基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑進行洗滌，然后干燥，再進行熱解；獲得高活性基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑。

9.根據權利要求7所述的方法，其特征在于：步驟(1)具體為：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有機溶劑I，形成溶液A；將三聚氯氰溶于有機溶劑II，形成溶液B；將溶液A和溶液B混合；在100-180℃的溫度下回流反應1-12h；冷卻至室溫，過濾，采用有機溶劑III洗滌，真空干燥，得到含吡啶基四嗪環的聚合物網絡；和/或

步驟(2)具體為：將步驟(1)得到的含吡啶基四嗪環的聚合物網絡置于管式爐中，在惰性氣體的氛圍下，于700-1200℃的溫度下熱解0.5-6h；得到基于吡啶基四嗪環聚合物的氧還原催化劑。

10.根據權利要求9所述的方法，其特征在于：步驟(1)中所述回流反應為在110-160℃的溫度下回流反應3-10h；和/或

步驟(2)中所述熱解為于750-1100℃的溫度下熱解1-4h。

11.根據權利要求9所述的方法，其特征在于：步驟(1)中所述回流反應為在120-150℃的溫度下回流反應4-6h；和/或

步驟(2)中所述熱解為800-1000℃的溫度下熱解1.5-3h。