[發(fā)明專利]基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑及其制備方法和用途

有效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201810614615.1
• 申請(qǐng)日: 2018-06-14
• 公開（公告）號(hào): CN108615903B
• 公開（公告）日: 2020-06-09
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 陽梅;龍軒;張文斌;雷志丹;陳紅飆;黎華明
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 湘潭大學(xué)
• 主分類號(hào): H01M4/88
• 分類號(hào): H01M4/88;H01M4/90
• 代理公司: 北京卓恒知識(shí)產(chǎn)權(quán)代理事務(wù)所(特殊普通合伙) 11394
• 代理人: 徐樓

1.一種基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，該氧還原催化劑是通過以下制備方法所制備的：首先將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)與三聚氯氰通過親核取代反應(yīng)，制備獲得含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)；然后再將含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行熱解，得到基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所述取代反應(yīng)為：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有機(jī)溶劑I的溶液與將三聚氯氰溶于有機(jī)溶劑II的溶液混合，在加熱的條件下進(jìn)行反應(yīng)；和/或

所述熱解為將含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)在惰性氛圍下加熱，進(jìn)行熱解。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：有機(jī)溶劑I為N甲基吡咯烷酮，有機(jī)溶劑II為甲苯。

4.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任一項(xiàng)所述的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑具有200-800m²g^-1的BET比表面積。

5.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任一項(xiàng)所述的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑具有250m²g^-1至700m²g^-1的BET比表面積。

6.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任一項(xiàng)所述的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑，其特征在于：所得基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑具有300m²g^-1至600m²g^-1的BET比表面積。

7.制備基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑的方法或制備權(quán)利要求1-6中任一項(xiàng)所述的氧還原催化劑的方法，該方法包括以下步驟：

(1)取代反應(yīng)：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)和三聚氯氰混合，加熱，反應(yīng)一段時(shí)間后冷卻，過濾，干燥；得到含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)；

(2)熱解：將步驟(1)得到的含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)加熱，進(jìn)行熱解；得到基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑。

8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的方法，其特征在于：該方法還包括：

步驟(3)：將步驟(2)得到的基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑進(jìn)行洗滌，然后干燥，再進(jìn)行熱解；獲得高活性基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑。

9.根據(jù)權(quán)利要求7所述的方法，其特征在于：步驟(1)具體為：將3,6-二-4-吡啶基-1,2,4,5-四嗪(DPT)溶于有機(jī)溶劑I，形成溶液A；將三聚氯氰溶于有機(jī)溶劑II，形成溶液B；將溶液A和溶液B混合；在100-180℃的溫度下回流反應(yīng)1-12h；冷卻至室溫，過濾，采用有機(jī)溶劑III洗滌，真空干燥，得到含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)；和/或

步驟(2)具體為：將步驟(1)得到的含吡啶基四嗪環(huán)的聚合物網(wǎng)絡(luò)置于管式爐中，在惰性氣體的氛圍下，于700-1200℃的溫度下熱解0.5-6h；得到基于吡啶基四嗪環(huán)聚合物的氧還原催化劑。

10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的方法，其特征在于：步驟(1)中所述回流反應(yīng)為在110-160℃的溫度下回流反應(yīng)3-10h；和/或

步驟(2)中所述熱解為于750-1100℃的溫度下熱解1-4h。

11.根據(jù)權(quán)利要求9所述的方法，其特征在于：步驟(1)中所述回流反應(yīng)為在120-150℃的溫度下回流反應(yīng)4-6h；和/或

步驟(2)中所述熱解為800-1000℃的溫度下熱解1.5-3h。