[發(fā)明專利]一種適用于機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面構(gòu)造的物質(zhì)結(jié)構(gòu)描述方法

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201810178485.1
• 申請(qǐng)日: 2018-03-05
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN108536998A
• 公開(kāi)（公告）日: 2018-09-14
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 劉智攀;商城;黃思達(dá)
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 復(fù)旦大學(xué)
• 主分類號(hào): G06F19/00
• 分類號(hào): G06F19/00
• 代理公司: 上海正旦專利代理有限公司 31200
• 代理人: 陸飛;陸尤

本發(fā)明屬于計(jì)算化學(xué)和物理技術(shù)領(lǐng)域，具體為一種適用于機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面構(gòu)造的物質(zhì)結(jié)構(gòu)描述方法。本發(fā)明利用輸入的原子坐標(biāo)，構(gòu)造一系列特征函數(shù)作為輸入信息，利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法訓(xùn)練物質(zhì)體系的全局勢(shì)能面數(shù)據(jù)，得到機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面。這些特征函數(shù)以原子間鍵長(zhǎng)、鍵角為基本變量，通過(guò)組合冪函數(shù)、截?cái)嗪瘮?shù)、球諧函數(shù)及三角函數(shù)構(gòu)造原子周圍環(huán)境，包含成鍵、配位等結(jié)構(gòu)信息；物質(zhì)體系的全局勢(shì)能面數(shù)據(jù)來(lái)源于量子力學(xué)計(jì)算，包含大量不同物質(zhì)結(jié)構(gòu)的能量、力和應(yīng)力信息。本發(fā)明的特征函數(shù)具有坐標(biāo)旋轉(zhuǎn)不變，原子交換不變,一階和二階導(dǎo)數(shù)連續(xù)等特性，適用于復(fù)雜的多元素物質(zhì)體系。基于這些特征函數(shù)，訓(xùn)練得到的高維機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面可以用于材料結(jié)構(gòu)搜索、反應(yīng)機(jī)理預(yù)測(cè)研究等。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明屬于計(jì)算化學(xué)和物理技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種適用于機(jī)器學(xué)習(xí)高精度勢(shì)能面構(gòu)造的物質(zhì)結(jié)構(gòu)描述方法，用于數(shù)值上區(qū)分物質(zhì)體系原子所處周圍環(huán)境。

背景技術(shù)

物質(zhì)結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)和化學(xué)反應(yīng)路徑搜索是當(dāng)代物理和化學(xué)計(jì)算模擬研究的核心任務(wù)，對(duì)于理解和預(yù)測(cè)材料的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)具有重要作用。由于物質(zhì)體系的復(fù)雜性，目前可行的計(jì)算模擬方案一般依賴于基于量子力學(xué)的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算，建立體系幾何結(jié)構(gòu)和能量的關(guān)系，即勢(shì)能面。然而，基于精確電子結(jié)構(gòu)計(jì)算的勢(shì)函數(shù)代價(jià)高昂，很難進(jìn)行高效勢(shì)能面搜索，從而不能有效篩選出關(guān)鍵結(jié)構(gòu)和預(yù)測(cè)未知反應(yīng)。因此，如何構(gòu)建高精度勢(shì)能面是當(dāng)前科學(xué)研究的熱點(diǎn)。

過(guò)去20年，通過(guò)大數(shù)據(jù)擬合精確電子結(jié)構(gòu)計(jì)算結(jié)果，機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)已經(jīng)被證明可以用于構(gòu)建精確的勢(shì)能面。與電子結(jié)構(gòu)計(jì)算方法一樣，機(jī)器學(xué)習(xí)方法，也需要利用體系結(jié)構(gòu)的信息，如笛卡爾坐標(biāo)、成鍵矩陣(J.Phys.Chem.Lett.,2015,6,2326；J.Phys.Chem.Lett.,2017,8,2689)等，來(lái)預(yù)測(cè)體系的相關(guān)能量和其他性質(zhì)。笛卡爾坐標(biāo)等傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)信息，雖然可以準(zhǔn)確的定義原子位置，但是也具有兩個(gè)明顯局限。第一，坐標(biāo)結(jié)構(gòu)信息與原子個(gè)數(shù)一一對(duì)應(yīng)，一般只能用于預(yù)測(cè)具有相同原子數(shù)體系的勢(shì)能面；第二，坐標(biāo)結(jié)構(gòu)信息與坐標(biāo)體系、原子排列的順序等相關(guān)，不能準(zhǔn)確反映結(jié)構(gòu)內(nèi)在對(duì)稱性信息。這導(dǎo)致傳統(tǒng)的結(jié)構(gòu)輸入信息不能用于產(chǎn)生通用性強(qiáng)、能處理眾多原子體系的機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面。目前，已有嘗試采用不同的結(jié)構(gòu)輸入信息，如結(jié)構(gòu)指紋函數(shù)(J.Chem.Inf.Model.,2010,50,742)、圖像卷積(arXiv:1509.09292；ACS Cent.Sci.,2016,2,725)等，這些函數(shù)雖然是旋轉(zhuǎn)不變，但是它們一般是對(duì)整體結(jié)構(gòu)進(jìn)行操作，局部結(jié)構(gòu)區(qū)分度低，也不能解決從小體系到大體系原子數(shù)變化帶來(lái)的勢(shì)能面通用性問(wèn)題。

近期，Belher等課題組(Phys.Rev.Lett.,2007,98,146401；J.Chem Phys.,2011,134,074106)提出了一類新的特征函數(shù)，與之前的區(qū)別是，這些特征函數(shù)不是描述整體結(jié)構(gòu)特征，而是單個(gè)原子的周圍環(huán)境。通過(guò)采用截?cái)嗪瘮?shù)，中心原子的周圍結(jié)構(gòu)信息可以由在截?cái)喟霃絻?nèi)的其他鄰居原子與中心原子的鍵長(zhǎng)、鍵角來(lái)確定。具體是通過(guò)建立基于這些鍵長(zhǎng)、鍵角的特征函數(shù)，作為機(jī)器學(xué)習(xí)的輸入?yún)?shù)，擬合得到單個(gè)原子的能量。這種構(gòu)建勢(shì)能面的方法，將體系能量有效拆分為單個(gè)原子能量的簡(jiǎn)單加和，使得機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面得以通用于不同原子數(shù)體系。但是，目前這些以原子為中心的結(jié)構(gòu)特征函數(shù)，形式相對(duì)比較簡(jiǎn)單(一般是高斯函數(shù)，三角函數(shù))，涉及參數(shù)多且復(fù)雜，缺乏三體以上的結(jié)構(gòu)描述，不能有效形成統(tǒng)一的結(jié)構(gòu)描述標(biāo)準(zhǔn)，不利于通用機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能面的大規(guī)模構(gòu)建和推廣。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是為提供一種適用于機(jī)器學(xué)習(xí)高精度勢(shì)能面構(gòu)造的物質(zhì)結(jié)構(gòu)描述方法。

本發(fā)明首先構(gòu)造一種簡(jiǎn)便、普適、標(biāo)準(zhǔn)化的結(jié)構(gòu)特征函數(shù)。這些結(jié)構(gòu)特征函數(shù)用于構(gòu)造機(jī)器學(xué)習(xí)通用型勢(shì)能面，可以廣泛用于全局結(jié)構(gòu)搜索，自由能勢(shì)能面采樣，反應(yīng)預(yù)測(cè)等分子模擬。該方法克服了以往經(jīng)驗(yàn)勢(shì)函數(shù)精度不足，及量子力學(xué)勢(shì)能面效率不高的缺點(diǎn)，具有很強(qiáng)的可移植性和通用性，能對(duì)不同材料體系均取得良好預(yù)測(cè)能力。