[發(fā)明專利]亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法

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• 申請?zhí)枺?/td>: 201711486892.0
• 申請日: 2017-12-30
• 公開（公告）號: CN108183226A
• 公開（公告）日: 2018-06-19
• 發(fā)明（設計）人: 不公告發(fā)明人
• 申請（專利權）人: 金雪莉
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/38;H01M4/62;H01M10/0525
• 代理公司: 臺州藍天知識產(chǎn)權代理有限公司 33229
• 代理人: 苑新民

1.亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：包括如下步驟：

步驟(1)：將0.3μm～5μm的亞微米級的硅顆粒物料送入密閉的高溫爐內(nèi)，并向高溫爐內(nèi)通入含氧氣體或含氧氣體與惰性氣體的混合氣體，在380℃～1400℃溫度范圍內(nèi)進行氧擴散滲透反應，反應時間1～24小時，使硅顆粒形成三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的氧化硅和三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的單質(zhì)硅；

步驟(2)：停止向步驟(1)的高溫爐內(nèi)通入含氧氣體或含氧氣體與惰性氣體的混合氣體，在380℃～1400℃溫度范圍內(nèi)通入含氫氣體與惰性氣體的混合氣體，氫氣與惰性氣體混合比為1:(15～30)，對密閉的高溫爐內(nèi)已形成的三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的氧化硅進行氫氧高溫還原反應，產(chǎn)生H₂O蒸汽排出，使硅顆粒全部形成三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的單質(zhì)硅，氫氧還原時間控制于1～24小時；

步驟(3)：停止向步驟(2)的高溫爐內(nèi)通入含氫氣體與惰性氣體的混合氣體，將爐內(nèi)溫度控制于1150℃～1500℃后，通入含氮或含氨或含氮氨的混合氣體，對步驟(2)已形成的三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的單質(zhì)硅的外表面及內(nèi)表面進一步采用PCD化學氣相法氮化反應，三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的單質(zhì)硅外表面及內(nèi)表面包覆有一層氮化硅層，氮化反應時間控制于2～48小時，氮化硅層的重量小于或等于單質(zhì)硅重量的45％。

2.根據(jù)權利要求1所述的亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：還包括

步驟(4)：控制步驟(3)的高溫爐內(nèi)的溫度為600℃～1400℃，向步驟(3)的高溫爐內(nèi)加入高分子聚合物材料經(jīng)高溫碳化形成碳包覆層，所述的高分子聚合物材料包括下述材料的一種或多種：酚醛樹脂、瀝青、蔗糖、淀粉、葡萄糖、聚丙烯晴、聚甲基丙烯酸甲脂、聚氟乙烯、氧化石墨烯；

或步驟(4)：控制步驟(3)的高溫爐內(nèi)的溫度為800℃～1300℃，向步驟(3)的高溫爐內(nèi)加入由下列氣體之一或混合氣體以通過高溫裂解沉積轉(zhuǎn)換產(chǎn)生包覆于三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的氮化硅層外表面的碳包覆層，所述的氣體為甲烷、乙烷、乙炔、丙烷、丙烯、乙烯、丙炔氣體的一種或其組合；所述的碳包覆層與單質(zhì)硅的重量百分比為(15％～95％):(85％～5％)。

3.根據(jù)權利要求2所述的亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：包覆有碳包覆層的三維空間網(wǎng)絡窩峰狀結(jié)構的單質(zhì)硅材料與石墨化碳負極材料按(5％～80％)：(95％～20％)的重量百分比混合使用，形成鋰離子電池的負極材料，所述的石墨化碳負極材料為5～15μm的人造石墨或天然石墨或針狀焦石墨。

4.根據(jù)權利要求2所述的亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：步驟(4)中采用葡萄糖或瀝青原材料制作碳包覆層時，在葡萄糖或瀝青原材料中加入鉬酸銨和硝酸鈷粉末，葡萄糖或瀝青與鉬酸銨和硝酸鈷粉末的重量分數(shù)比為100:(0.5～5):(0.5～5)，采用多維球磨機球磨成亞微米級粉末以均勻分散混合，起到碳化過程中碳材料的優(yōu)化作用，降低碳材料中的硫離子雜質(zhì)和氮離子雜質(zhì)，碳化溫度控制于1300℃～1410℃，恒溫2～10小時后，降溫800℃以下，采用真空抽吸到儲料桶中待自然冷卻到常溫后取用或自然冷卻到常溫后取出。

5.根據(jù)權利要求1所述的亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：所述的硅顆粒是將純度為99.5～99.9999％的塊狀顆粒硅采用干法球磨、濕法球磨、多維球磨、共振球磨設備之一進行加工制得0.3μm～5μm的亞微米級硅顆粒占硅顆?？傊亓康?0％以上，或所述的硅顆粒材料采用半導體晶圓片及光伏行業(yè)硅電池片加工過程中產(chǎn)生的0.3μm～5μm的硅粉末材料。

6.根據(jù)權利要求1所述的亞微米級硅顆粒/氮化硅/碳復合材料的生產(chǎn)方法，其特征在于：所述的硅顆粒純度為99.995％以上時，采用粒徑為0.3μm～5μm的三氧化二硼放入干法球磨、濕法球磨、多維球磨、共振球磨設備之一進行均勻混合，硅顆粒與三氧化二硼的重量份數(shù)比為100:(5～0.1)，在密封的加熱爐內(nèi)進行煅燒滲透擴散，控制溫度為800℃～1200℃，時間為0.5～5小時，替代部分硅原子，提高亞微米級硅的導電性能。