[發(fā)明專利]一種負(fù)載釕納米粒子的多孔碳材料及其制備方法和應(yīng)用

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201711474543.7
• 申請(qǐng)日: 2017-12-29
• 公開(kāi)（公告）號(hào): CN108160073A
• 公開(kāi)（公告）日: 2018-06-15
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 褚海亮;李年譜;邱樹(shù)君;鄒勇進(jìn);向翠麗;孫立賢;徐芬
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 桂林電子科技大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J23/46
• 分類號(hào): B01J23/46;B01J35/10;B01J37/10;B01J37/08;B01J37/16;C01B32/05;C01B3/06
• 代理公司: 桂林市華杰專利商標(biāo)事務(wù)所有限責(zé)任公司 45112
• 代理人: 周雯

本發(fā)明公開(kāi)了一種負(fù)載釕納米粒子的多孔碳材料，由葡萄糖作為碳源，加入一定量的含氮化合物，然后通過(guò)水熱法制備含氮前驅(qū)體，經(jīng)煅燒和處理后得到多孔結(jié)構(gòu)碳材料，然后通過(guò)原位還原法將金屬釕負(fù)載到多孔碳材料上，得多孔活性碳材料負(fù)載釕納米粒子材料，其比表面積范圍為1800~2000 m²g^?1，微孔比表面積為1000~1100 m²g^?1，微孔含量52~55 %，孔徑分布均一，孔徑分布為1.68~2.30 nm。其制備方法包括以下步驟：1）含氮前驅(qū)體的制備；2）多孔結(jié)構(gòu)碳材料的制備；3）釕納米粒子的負(fù)載，得到負(fù)載釕納米粒子的多孔碳材料。作為氨硼烷水解放氫催化劑，75~100 s完成放氫，放氫速率達(dá)到2000~3300 ml s^?1g^?1；可以循環(huán)使用，放氫量保持在99~100%。在制氫材料、燃料電池等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及碳材料及催化氨硼烷水解制氫的技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種負(fù)載釕納米粒子的多孔碳材料制備方法和應(yīng)用。

背景技術(shù)

隨著經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展與人口的不斷增長(zhǎng)，能源的需求量在日益的膨脹。雖然化石燃料仍占據(jù)能源結(jié)構(gòu)的大幅比例，但化石燃料是不可再生資源，并給環(huán)境帶來(lái)一定的污染，由此產(chǎn)生的嚴(yán)重的能源危機(jī)問(wèn)題日益突顯。解決此類問(wèn)題的關(guān)鍵是開(kāi)發(fā)新型可再生低碳綠色能源及其高效清潔儲(chǔ)存轉(zhuǎn)化技術(shù)。氫能作為一種儲(chǔ)量豐富、能量密度高、使用方便、應(yīng)用廣泛的二次能源，受到了國(guó)內(nèi)外科研工作者的廣泛關(guān)注。2008年美國(guó)能源部在年度能源總結(jié)會(huì)議上一致認(rèn)為，世界范圍內(nèi)的能源消耗持續(xù)增加，與此同時(shí)，全球生產(chǎn)所帶來(lái)的能源危機(jī)日益嚴(yán)峻。以美國(guó)為例，大部分能源消耗是以電力的形式，第二大能源消耗領(lǐng)域即是交通，高達(dá)27.8 %。交通領(lǐng)域的能源使用類型包括石油、天然氣和生物燃料，石油作為消耗的能源占到95 %。自1970年的原油生產(chǎn)高峰以后，原油生產(chǎn)量逐年下滑。美國(guó)國(guó)內(nèi)的能源輸出產(chǎn)量無(wú)法滿足能源需求量的狀態(tài)已經(jīng)持續(xù)數(shù)十年。氫能是一種理想的二次能源。氨硼烷（NH₃BH₃，AB）具有19.6wt %（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的氫含量而受到國(guó)內(nèi)外廣泛關(guān)注。

氨硼烷具有高的穩(wěn)定性和環(huán)境友好性，被作為一種有潛力的儲(chǔ)氫材料。氨硼烷的脫氫方式有3 種，分別為溶劑解、熱分解和水解。

活性炭是目前最主要的商用電極材料，其具有大量的孔隙結(jié)構(gòu)、大的比表面積特點(diǎn)、強(qiáng)的吸附能力、穩(wěn)定的物理化學(xué)性能及料廣價(jià)廉等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用于超級(jí)電容器、鋰離子電池、氣體吸附與分離、水體凈化等前沿科技領(lǐng)域。目前多孔碳材料的合成方法很多主要?dú)w為兩類：模板法和活化法。通過(guò)傳統(tǒng)模板法制備的碳材料的孔徑單一，微孔含量低且存在操作復(fù)雜、制備時(shí)間長(zhǎng)和難以保障碳材料的純度等缺點(diǎn)。因此，活化法成為研究者們制備多孔結(jié)構(gòu)和高比表面積碳材料的研究熱點(diǎn)之一。

運(yùn)用多孔碳大的比表面積的特點(diǎn)負(fù)載釕納米粒子，能讓釕納米粒子均勻分散且不發(fā)生團(tuán)聚，釕納米粒子被穩(wěn)定的負(fù)載在多孔碳的表面，從而高效的催化氨硼烷水解制氫，并且制備出的催化劑能通過(guò)過(guò)濾的方法重復(fù)使用，前景廣闊，實(shí)用性強(qiáng)。

Liang等人通過(guò)還原金屬釕到炭黑上，但是炭黑比表面積不夠大，碳材料表面孔也不多，所制備的催化劑效果一般。因此，尋求一種制備方法簡(jiǎn)單、比表面積大、孔結(jié)構(gòu)豐富實(shí)用性強(qiáng)的碳材料成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是提供一種負(fù)載釕納米粒子的多孔碳材料及其制備方法，作為氨硼烷水解放氫催化劑的應(yīng)用。通過(guò)制備多孔碳材料，獲得大的比表面積材料和孔徑分布，讓釕納米粒子能均勻分散在碳材料上不發(fā)生團(tuán)聚，從而實(shí)現(xiàn)高效催化氨硼烷水解制氫，并具有良好循環(huán)性能，同時(shí)解決目前的氨硼烷水解放氫速率慢、催化劑團(tuán)聚、催化劑不穩(wěn)定等問(wèn)題。