[發明專利]一種石榴石結構固體電解質材料及其制備方法

在審

• 申請號: 201710874832.X
• 申請日: 2017-09-25
• 公開（公告）號: CN107887640A
• 公開（公告）日: 2018-04-06
• 發明（設計）人: 薛明喆;陳驍瀾;張存滿;李冰;曹天翔
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: H01M10/0562
• 分類號: H01M10/0562;H01M10/058
• 代理公司: 上海科盛知識產權代理有限公司31225
• 代理人: 王小榮

1.一種石榴石結構固體電解質材料，其特征在于，該材料的化學組成為Li_7+x-yCa_xLa_3-xTa_yZr_2-yO₁₂，其中，0＜x≤1，0＜y≤2，所述材料的晶體結構為立方石榴石結構。

2.一種如權利要求1所述石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：

(1)按摩爾量為[m×(7+x-y)]：x：(3-x)：y：(2-y)的比例稱取鋰化合物、鈣化合物、鑭化合物、鉭化合物和鋯化合物，其中m＞1，然后將上述化合物在酸性溶液中混合，攪拌均勻后，蒸干，得到前驅體粉末；

(2)將步驟(1)所得前驅體粉末煅燒得到粉體材料，然后將所得粉體材料壓片、燒結即得所述石榴石結構固體電解質材料。

3.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述的m為1.1～1.5。

4.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述的鋰鹽化合物選自氧化鋰、氫氧化鋰、一水合氫氧化鋰、碳酸鋰、硝酸鋰、硫酸鋰、草酸鋰、醋酸鋰、氯化鋰的一種或幾種的混合物，所述鈣化合物選自碳酸鈣、氧化鈣、氫氧化鈣、過氧化鈣、氫化鈣、氯化鈣、氟化鈣、氰氨化鈣、碳化鈣、次氯酸鈣、硫酸鈣的一種或幾種的混合物，所述鑭化合物選自氧化鑭、碳酸鑭、硝酸鑭、硫酸鑭、氫氧化鑭、草酸鑭、醋酸鑭、氯化鑭的一種或幾種的混合物，所述鉭化合物選自五氧化二鉭、醋酸鉭、四氧化鉭、氫氧化鉭的一種或幾種的混合物，所述鋯化合物選自氧化鋯、碳酸鋯、硝酸鋯、硫酸鋯、硝酸氧鋯、氫氧化鋯、醋酸鋯的一種或幾種的混合物。

5.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述酸性溶液選自醋酸、硝酸、鹽酸、檸檬酸、草酸中的一種或幾種的混合物。

6.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述蒸干采用的溫度為50～100℃。

7.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述煅燒的工藝參數為：以1～10℃/min的升溫速度升溫到300～500℃并在該溫度下保溫2～8小時，繼續以1～10℃/min的升溫速度升溫到600～900℃并在該溫度下保溫6～24小時，然后以1～10℃/min的降溫速度降到室溫。

8.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述壓片的工藝參數為：以10～50MPa壓力恒壓保持0.5～2小時。

9.根據權利要求2所述的一種石榴石結構固體電解質材料的制備方法，其特征在于，所述燒結的工藝參數為：以1～10℃/min的升溫速度升溫到1000～1200℃并在該溫度下保溫6～24小時，然后以1～10℃/min的降溫速度降到室溫。