[發(fā)明專利]一種高加氫選擇性Au-Pd單原子合金催化劑的制備方法及應(yīng)用

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201710809849.7
• 申請日: 2017-09-11
• 公開（公告）號(hào): CN107497488B
• 公開（公告）日: 2020-07-14
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 梁長海;殷冬冬;李闖;劉進(jìn)軒
• 申請（專利權(quán)）人: 大連理工大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J31/22
• 分類號(hào): B01J31/22;B01J23/52;B01J37/16;C07C209/26;C07C211/45
• 代理公司: 大連理工大學(xué)專利中心 21200
• 代理人: 溫福雪;侯明遠(yuǎn)

1.一種高加氫選擇性Au-Pd單原子合金催化劑的制備方法，其特征在于，步驟如下：

以有機(jī)骨架連接有氨基的MOF為載體，載體分散在乙醇和水的混合體系中；在冰浴條件下，將氯金酸和氯鈀酸的金屬前體混合溶液緩慢滴加到MOF的混合體系中；攪拌吸附4h后，經(jīng)硼氫化鈉還原，將Au-Pd單原子合金納米粒子負(fù)載在MOF上；在載體表面NH₂的吸附作用下，Pd在Au表面部分或者全部以單原子形式存在；

其中，Au占載體的質(zhì)量百分比為1.93wt％，Pd占載體的質(zhì)量百分比為0.02～0.11wt％。

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述的載體選擇具有高比表面積的、一定穩(wěn)定性的、有機(jī)配體連有-NH₂基團(tuán)的MOF。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述的載體是Cr-MIL-101(NH₂)、Al-MIL-101(NH₂)、UiO-66-NH₂、MIL-125-NH₂或IRMOF-3中的一種或兩種以上混合，其中NH₂確保Au-Pd單原子合金的合成。

4.權(quán)利要求1-3任一所述的制備方法制備得到的高加氫選擇性Au-Pd單原子合金催化劑用于醛類化合物和硝基化合物一步合成胺類化合物的反應(yīng)中。

5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的應(yīng)用，其特征在于，反應(yīng)以環(huán)己烷為溶劑，MOF載體的金屬不飽和位點(diǎn)所具有的一定酸性，促進(jìn)醛基和氨基的縮合反應(yīng)；反應(yīng)底物中醛類化合物為各種脂肪醛或芳香醛，硝基類化合物為脂肪族硝基化合物和芳香族硝基化合物。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的應(yīng)用，其特征在于，在硝基化合物與醛類化合物的還原胺化反應(yīng)中，金屬Au-Pd與醛基化合物的摩爾比為0.18～0.23％；反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度50～90℃，氫氣壓力0.5～2MPa。