[發明專利]帶有污染物分子印跡的鐵-碳氣凝膠電Fenton陰極及其制備

有效

• 申請號: 201710670687.3
• 申請日: 2017-08-08
• 公開（公告）號: CN107434270B
• 公開（公告）日: 2020-08-18
• 發明（設計）人: 王卿寧;趙紅穎;趙國華
• 申請（專利權）人: 同濟大學
• 主分類號: C02F1/28
• 分類號: C02F1/28;C02F1/461;C02F1/72
• 代理公司: 上海科盛知識產權代理有限公司 31225
• 代理人: 譚磊

本發明涉及帶有污染物分子印跡的鐵?碳氣凝膠電Fenton陰極及其制備方法，該方法是將DMP分子印跡活性位點和納米零價鐵同時原位3D嵌入式生長到碳氣凝膠矩陣中，后依次通過CO₂和N₂活化，即制得活化后帶有污染物分子印跡的鐵?碳氣凝膠電Fenton陰極，用于電吸附和催化氧化降解污染物的反應溫度為25?30℃，pH范圍為5～7。與現有技術相比，本發明將分子印跡技術與電Fenton相結合，通過靜電相互作用，親疏水相互作用，π?π相互作用和分子印跡特異性識別作用以及·OH的強氧化性，實現了電吸附與降解協同高效去除有機污染物，為處理難降解有機污染物提供了一種新的途徑，工藝操作簡單、節能且高效、易于循環使用，在實際的水處理領域具有非常廣泛的應用前景。

技術領域

本發明屬于水處理技術領域，涉及一種帶有污染物分子印跡的鐵-碳氣凝膠電Fenton陰極及其制備。

背景技術

隨著環境中污染物的日益復雜，多種濃度、毒性大小各異的污染物共存。其中，鄰苯二甲酸酯(PAEs)已廣泛存在于我國的水環境中，且污染逐年加重。研究表明，在生物的即使是低濃度的PAEs也能引起生物體的畸形，癌變和基因突變。其中鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)是最具代表性和在水環境中最常見的一種，因其難生物降解、高毒性已被我國列為環境優先控制污染物。

為減少能耗，提高環境處理的高效性，很多研究者致力于選擇性地將高毒性、難生化降解的污染物先從環境體系中除去，然后再用生化降解的方法處理可生化的污染物。因此，如何選擇性地富集高毒性、低濃度污染物并成功催化，已成為研究一個難題。傳統的實現選擇性的方法主要為對催化劑進行表面修飾，如設計帶有正負電性的催化劑，根據電荷的吸附排斥原理，對帶正電性或負電性的污染物進行催化氧化；或在催化劑表面引入具有分子識別作用的分子，如環糊精、杯芳烴等，在一定程度上提高催化劑對某些特定尺寸和某一類親疏水性物質的催化氧化；或將催化劑封裝于分子篩中，根據分子篩的孔道效應，實現催化劑對某些具有特定尺寸的污染物的催化氧化等等。通常這些方法僅能在一定程度上提高某一類或某幾種物質的選擇性催化氧化，面臨選擇性低，針對性不夠強的難題。同時，催化劑材料的表面修飾物很有可能在使用中擋光以及受光腐蝕，穩定性不夠。

為了實現更為高效的電催化選擇性，可以引入分子印跡技術(MIT)。無機材料的分子印跡具有一個理想的分子印跡聚合物所具備的重要性質：具有一定的剛性，可保證模板分子在被脫除以后，基底上留下的印跡孔穴與模板分子的形狀和大小相同。另外，所構筑的印跡位點更多地暴露在印跡膜表面，能夠快速識別吸附其特定的目標物質，保證目標物質與孔穴能夠達到快速平衡。同時，無機材料的印跡具備一定的機械強度和熱穩定性，在酸堿等苛刻條件下仍能使用，保證了印跡材料的實用性。MIT因其具有獨特的識別性和選擇性，是實現特定污染物選擇性吸附的有效手段之一。

目前，許多先進的處理技術，有電催化、吸附、化學氧化、臭氧氧化、生物轉化和生物降解等等。其中，吸附技術具有處理成本低，操作簡單等優點，可用于污水中DMP的去除。多孔碳材料，如活性炭和碳納米管，已發展成去除DMP的有效手段。碳氣凝膠(CA)是一種具有3D網絡結構的多孔碳材料，導電性好，比表面積高，可作異相Fenton催化劑的優良載體且有利于陰極ORR反應產生H₂O₂。由于以碳為基礎的材料作為吸附劑已被廣泛應用于水中污染物的處理，所以對碳材料的修飾得到了研究者們越來越多的關注。對碳材料的表面修飾能增強吸附質-吸附劑的相互作用，如靜電相互作用、酸堿相互作用、氫鍵、π-π相互作用和疏水相互作用。