[發明專利]一種多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料及制備方法

有效

• 申請號: 201710563828.1
• 申請日: 2017-07-12
• 公開（公告）號: CN109256459B
• 公開（公告）日: 2020-12-15
• 發明（設計）人: 姜鵬;黃志偉;包信和
• 申請（專利權）人: 中國科學院大連化學物理研究所
• 主分類號: H01L35/16
• 分類號: H01L35/16;H01L35/34
• 代理公司: 沈陽科苑專利商標代理有限公司 21002
• 代理人: 馬馳

1.一種多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料，其特征在于：所述材料化學通式為GeAxBxSe1+2x，其中x為金屬A和B的摩爾分數，且0x≤1，A為Ag，B為金屬Sb。

2.根據權利要求1中的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料，摩爾分數x的范圍為 0 .05-0.3。

3.一種權利要求1所述多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料的制備方法，其特征在于步驟如下：

(1)球磨混合：按照權利要求1所述的GeAxBxSe1+2x中的摩爾分數，稱取Ge，A，B，Se元素單質的粉末，放入球磨罐中進行球磨混合，在一定轉速和球磨時間內將粉末球磨均勻；

(2)熔融反應：將球磨混合后的粉末冷壓成塊，放入石英管內，然后用氫氧火焰真空封管，放入熔融爐中，升溫至熔融溫度，保持一段反應時間，降溫到室溫后得到塊狀材料；

(3)固體燒結：將熔融后的塊狀材料研磨成粉末，放入燒結模具中，然后將模具放入燒結爐中，利用放電等離子燒結技術，加壓至設定壓力，抽真空至1-5Pa，然后加電流升溫，升溫至燒結溫度，保持此燒結溫度一段時間，然后減小電流，降溫至室溫，結束燒結，得到GeAxBxSe1+2熱電材料。

4.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(1)中，一定的轉速為300-900rpm，球磨時間為6-48h。

5.根據權利要求4所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(1)中，一定的轉速為450rpm，球磨時間為12h。

6.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(2)中，升溫至熔融溫度為973K-1273K，反應時間1h-24h。

7.根據權利要求6所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(2)中，升溫至熔融溫度為1073K，反應時間2h。

8.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(3)中，設定壓力為30-100MPa。

9.根據權利要求8所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(3)中，設定壓力為50MPa。

10.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(3)中，升溫至燒結溫度為723K-800K燒結溫度保持時間為1-30min。

11.根據權利要求10所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(3)中，升溫至燒結溫度為773K，燒結溫度保持時間為5min。

12.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所述步驟(3)中，固體燒結所用裝置為放電等離子燒結儀。

13.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所得的GeAxBxSe1+2x熱電材料的微觀粒徑尺寸為1μm-40μm，優選的微粒尺寸為5-10μm。

14.根據權利要求3所述的多金屬共摻雜的GeSe基熱電材料制備方法，其特征在于：所得的GeAxBxSe1+2x熱電材料具有三方晶體結構。