[發明專利]一種利用石墨烯和氮化硼納米片制備硼碳氮納米片的方法

在審

• 申請號: 201710490850.8
• 申請日: 2017-06-22
• 公開（公告）號: CN107215852A
• 公開（公告）日: 2017-09-29
• 發明（設計）人: 郝霄鵬;馬福坤;吳擁中;邵永亮
• 申請（專利權）人: 山東大學
• 主分類號: C01B21/082
• 分類號: C01B21/082;B82Y40/00
• 代理公司: 濟南金迪知識產權代理有限公司37219
• 代理人: 王緒銀

技術領域

本發明涉及一種利用石墨烯和氮化硼納米片作為原料制備硼碳氮(BCN)納米片的方法，屬于BCN納米材料制備技術領域。

背景技術

近年來，各種各樣的碳(C)材料受到人們的廣泛關注。除了零維的富勒烯和一維的碳納米管以外，二維結構的石墨烯也是人們的研究重點。石墨烯不僅因其自身結構和性能的優點實現了在很多領域的應用，而且引發了研究其它二維材料的熱潮。六方氮化硼(小時～BN)同樣作為一種二維層狀材料，也越來越受到人們的關注。雖然小時～BN和石墨具有類似的結構，并有“白石墨”的稱號，但是小時～BN和石墨的物理化學性能差異很大。例如，石墨烯通常被認為是一種零帶隙半導體，而小時～BN則是一種絕緣體。正因為擁有相似的結構，可以通過向石墨烯中摻雜B、N原子，或者向BN納米片中摻雜C原子來實現材料的改性，得到性能優異的BCN材料。BCN納米片的性質可以通過調節納米片中B、C和N元素的比例進行調控。因此，BCN納米結構具有非常廣闊的應用前景。

從目前的研究成果可以看出，BCN納米片的制備方法主要有兩種：一種是采用化學氣相沉積的方法(L.Ci,L.Song,C.Jin,D.Jariwala,D.Wu,Y.Li,A.Srivastava,Z.F.Wang,K.Storr,L.Balicas,F.Liu and P.M.Ajayan,Nat.Mater.,2010,9,430.)，另一種是采用硼源、碳源和氮源等進行固相合成(小時uang C,C小時en C,Z小時ang M,et al.Carbon～doped BN nanos小時eets for metal～free p小時otoredox catalysis[J].Nature communications,2015,6:7698)。

到目前為止，所有制備方法均無法實現BCN納米片的大量制備，并且無論是化學氣相沉積還是固相合成均需要非常高的實驗溫度(＞1000℃)，實驗過程難以控制。

發明內容

針對現有硼碳氮納米片制備技術存在的上述問題，本發明提出一種對環境無毒，反應條件溫和，制備產率高的利用石墨烯和氮化硼納米片制備硼碳氮納米片的方法。

本發明的利用石墨烯和氮化硼納米片制備硼碳氮納米片的方法，包括以下步驟：

(1)將石墨烯和BNNSs按摩爾百分比為1～99％：99～1％的比例混合均勻，形成混合物；

(2)將混合物在氣氛保護或者真空環境下，800℃～1200℃反應0.5～12小時。

(3)待反應產物冷卻至室溫，在空氣中400℃～600℃煅燒4～8小時，待煅燒產物冷卻至室溫后，清洗干燥處理，即得到硼碳氮納米片。

步驟(1)中的石墨烯和BNNSs來源不限于商業生產的二維片層，還包含采用球磨、超聲剝離和化學處理等方法剝離的鱗片石墨、膨脹石墨和h-BN粉末等。

步驟(2)中的氣氛保護環境是在氮氣或氬氣等保護環境。

步驟(2)中的真空環境是相對壓力-0.1MPa至-0.001Mpa的真空環境。

步驟(2)中的升溫速度為5℃/分鐘～10℃/分鐘。

步驟(3)中的升溫速度為5℃/分鐘～10℃/分鐘。

本發明的方法以石墨烯和BNNSs作為原料經煅燒制備BCN納米片，原料廉價易得，反應條件方便可控，需要的設備比較簡單，產物中碳元素含量可控，易于實現低成本大批量生產。具有如下優點：

1.成本低。所用原料為石墨烯和BNNSs或者上塊體石墨和氮化硼，制備程序簡單，有利于提高產率，降低成本。

2、反應條件溫和。反應過程中的各種參數(溫度、壓力、比例等)易于控制，能夠更容易研究反應機理，找出最關鍵的影響因素，盡快穩定工藝條件。

3、對環境友好，可以從根本上消除對環境的污染和毒害，有利于環境保護。

附圖說明

圖1是本發明制備的BCN納米片的掃描電鏡圖片。

圖2是本發明制備的BCN納米片的透射電鏡圖片。

圖3是本發明制備的BCN納米片的原子力顯微鏡照片。

圖4是本發明制備的BCN納米片的紅外光譜。

具體實施方式

實施例1

(1)稱量石墨烯0.1g，BNNSs 0.1g，兩者摩爾百分比為50％:50％。共同放入研缽中，研磨均勻。

(2)將混合均勻的混合物轉移至陶瓷舟中，并放入管式爐內。在氮氣氣氛保護下，以5℃/min的升溫速度升至800℃，并保溫2小時。