[發明專利]用于鋰二次電池負極材料的硅復合氧化物及其制備方法

有效

• 申請號: 201710193442.6
• 申請日: 2017-03-28
• 公開（公告）號: CN108630887B
• 公開（公告）日: 2021-07-09
• 發明（設計）人: 吳性旻;金壯翰;金多恩
• 申請（專利權）人: 大洲電子材料株式會社
• 主分類號: H01M4/13
• 分類號: H01M4/13;H01M4/131;H01M4/36;H01M4/48;H01M10/0525
• 代理公司: 北京商專永信知識產權代理事務所(普通合伙) 11400
• 代理人: 方挺;侯曉艷

1.一種用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，所述硅復合氧化物包括：

其中，在硅氧化物中包含晶體尺寸為1至25nm的硅粒子和MgSiO₃晶體，其中所述硅氧化物的分子式為SiO_X，0＜x＜2，并且在所述硅氧化物表面上包含碳覆膜。

2.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述硅復合氧化物還包含Mg₂SiO₄晶體。

3.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，在X射線衍射圖分析中，在衍射角28°＜2θ＜29°的范圍內出現歸屬于Si晶體的峰，在衍射角30.5°＜2θ＜31.5°的范圍內出現歸屬于MgSiO₃晶體的峰。

4.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，相對于所述硅復合氧化物總100重量份，以2至20重量份的比例含有Mg。

5.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，相對于所述硅復合氧化物總100重量份，以1至20重量份的比例含有碳。

6.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述碳覆膜的平均厚度為5至100nm。

7.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述碳覆膜包括選自由碳納米纖維、石墨烯、氧化石墨烯和還原的氧化石墨烯組成的組中的任意一種以上。

8.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述硅復合氧化物的比重為2.3至3.2。

9.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述硅復合氧化物的平均粒徑為0.1至15μm。

10.根據權利要求1所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物，其中，所述硅復合氧化物的比表面積為1至40m²/g。

11.一種權利要求1至10中任一項所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物的制備方法，包括以下步驟：

將硅粉末與二氧化硅粉末混合，以準備Si/SiO₂原料粉末混合體；

使所述Si/SiO₂原料粉末混合體和金屬鎂分別投入到真空反應器的坩堝A和坩堝B中進行蒸發及沉積，以形成氧化物；

通過基于水冷基板的冷卻或自然冷卻的方法冷卻所述形成的氧化物；

粉碎所述冷卻的氧化物；以及

使所述粉碎的氧化物的表面被覆碳。

12.根據權利要求11所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物的制備方法，其中，所述硅粉末的平均粒徑為1至50μm，所述二氧化硅粉末的平均粒徑為10至100nm。

13.根據權利要求11所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物的制備方法，其中，所述Si/SiO₂原料粉末混合體是以相對于1摩爾的硅粉末為0.8至1摩爾的比例混合二氧化硅粉末而成的。

14.根據權利要求11所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物的制備方法，其中，在0.01至2托的壓力下加熱到800至1600℃，以進行所述Si/SiO₂原料粉末混合體和金屬鎂的蒸發。

15.根據權利要求11所述的用于二次電池負極材料的硅復合氧化物的制備方法，其中，在所述粉碎步驟中，將所述冷卻的氧化物粉碎至平均粒徑為0.1至15μm。