[發明專利]一種制備白光LED用氮化物紅色熒光粉的方法有效

申請號：	201610664296.6	申請日：	2016-08-12
公開（公告）號：	CN106281314B	公開（公告）日：	2019-05-03
發明（設計）人：	楊章富;張力強;胡藝群;賈思思;李利敬;董玉鳳;高俊珊	申請（專利權）人：	安徽理工大學
主分類號：	C09K11/59	分類號：	C09K11/59
代理公司：	暫無信息	代理人：	暫無信息
地址：	232001 ***	國省代碼：	安徽;34
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摘要：
搜索關鍵詞：	氮化物紅色熒光粉白光LED 還原劑助燒劑制備碳酸鹽硝酸鹽堿土金屬氟化物堿金屬氟化物硅酸鹽葡萄糖紅色熒光粉化學表達式可溶性淀粉活性炭流動氮氣氫氧化物蔗糖低成本含碳量殼聚糖石墨粉中高溫氧化物過篩磨細煅燒尿素
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【說明書】：

本發明涉及一種低成本制備白光LED用氮化物紅色熒光粉的方法。該紅色熒光粉的化學表達式為M_2?xSi₅N₈:xEu，其中：M為Ca、Sr、Ba的至少一種，0.01≤x≤0.6。以M的碳酸鹽、硅酸鹽、硝酸鹽、氫氧化物或氧化物，SiO₂，Eu₂O₃作為原料，以石墨粉、活性炭、蔗糖、可溶性淀粉、葡萄糖、殼聚糖的一種為還原劑，以堿金屬氟化物、堿土金屬氟化物、H₃BO₃、BN、尿素、NH₄Cl中的一種為助燒劑，含量為0～5wt.％。將上述原料、還原劑和助燒劑混合后在流動氮氣中高溫煅燒數小時，經磨細過篩后即可獲得氮化物紅色熒光粉。本發明原料廉價，工藝簡單，成本低，含碳量極少，適合大規模生產。

技術領域

本發明涉及一種低成本制備白光LED用氮化物紅色熒光粉的方法，屬于稀土發光材料技術和半導體固態照明領域。

背景技術

白光LED(Light Emitting Diode)被認為是第四代新型固體照明光源，具有能耗低、體積小、無污染、發光效率高、壽命長等特點。目前商業化的白光LED通常采用InGaN芯片產生的波長460nm左右的藍光激發YAG:Ce³⁺熒光粉形成白光。然而，因缺乏紅光成分該組合所產生的白光存在顯色性較差和色溫偏高等缺點。因此，為了提高顯色性和降低色溫，需要添加少量的紅色熒光粉。此外，采用GaN近紫外LED芯片激發三基色熒光粉形成的白光同樣需要紅色熒光粉。

氮化物紅色熒光粉自問世以來，因熱猝滅性能好，發光效率高等優點等受到了極大的關注，其中Eu²⁺摻雜的M₂Si₅N₈(M＝Ca，Sr，Ba)紅色熒光粉已成功商業化。目前可采用多種方法制備該類熒光粉，如高溫固相反應法[Y.Q.Li,et al.,Journal of Alloys andCompounds,2006,47(1-2):273-279；H.Huppertz,et al.,Acta CrystallographicaSection C, 1997,C53:1751-1753；Y.Q.Li,et al.,Journal of Alloys and Compounds,2006,47(1-2): 273-279；D.J.Tao,US8663502,2014；曾玉春等，CN201010269725.2.2010]、氣相還原氮化法[H.L.Li,et al.,Journal of The Electrochemical Society,2008,155(12):J378]、碳熱還原氮化法、自蔓延高溫燃燒法等。其中高溫固相反應法為目前最普遍的合成方法。但是，這種方法存在原料昂貴且在空氣中不穩定(需堿土金屬氮化物、氮化銪、氮化硅，或相應的金屬有機物，或相應的金屬)，工藝復雜(混合過程需在無水無氧環境下操作)，設備要求高(高溫高壓)，因而成本較高。與高溫固相法比，碳熱還原氮化法具有原料成本相對較低，合成溫度較低、工藝比較簡單等優點。X.Q.Piao等人[X.Q.Piao,et al.,Applied Physics Letters,2006,88(16):161908]首次采用SrCO₃、Si₃N₄和石墨粉為原料制備出了高效的M₂Si₅N₈:Eu²⁺紅色熒光粉。此后，基于該種該方法，國外學者采用各種不同的原料如醋酸鍶[X.Q.Piao,et al.,Journal of Luminescence,2010,130(1):8-12]、CaC₂[X.Q.Piao,et al., Applied Physics Letters,2006,88(16):161908]、C₃H₆N₆[THorikawa1,et al.,IOP Conference Series:Materials Science and Engineering.1,2009,012024]探索了不同碳源的影響。國內學者圍繞碳熱還原氮化合成M₂Si₅N₈:Eu²⁺也做了大量的工作[羅雪方等，CN201410335293.9. 2014；雷炳富等，CN201510618072.7，2015；陳雷等，CN201510383339.9.2015]。