[發明專利]石榴石型固體電解質及其制備方法

有效

• 申請號: 201510850200.0
• 申請日: 2015-11-27
• 公開（公告）號: CN105742699B
• 公開（公告）日: 2019-05-10
• 發明（設計）人: 成柱詠;權恩智;金智娜;張容準
• 申請（專利權）人: 現代自動車株式會社
• 主分類號: H01M10/0562
• 分類號: H01M10/0562;H01M10/058
• 代理公司: 北京尚誠知識產權代理有限公司 11322
• 代理人: 龍淳;李巍

1.一種制備以下化學式(I)表示的石榴石型固體電解質的方法，所述方法包括以下步驟：

制備LiOH、La(OH)₃、ZrO₂和Al₂O₃的混合物，

[化學式(I)]

[Li_aLa_bZr_cO_d]

其中，在化學式(I)中，a的范圍是6.3至8，b的范圍是2.7至3.3，c的范圍是1.7至2.3，并且d基于就a、b和c而言的有效價態確定；

將所述混合物在800-1000℃下進行第一煅燒5-7小時；

在自然冷卻之后對所述煅燒的混合物進行第二干混；

在120-150MPa下將所述第二干混的混合物制備成8-12mm的、包括10-80wt％的混合物的球團，并將所述球團用粉末狀態的剩余混合物覆蓋；和

通過在1100-1300℃下對所述制備的球團進行第二煅燒10-40小時，制備立方相石榴石型固體電解質。

2.根據權利要求1所述的方法，其中所述混合物通過第一干混制備。

3.根據權利要求1所述的方法，其中，所述混合物通過將LiOH、La(OH)₃和ZrO₂混合、并向其加入Al₂O₃制備。

4.根據權利要求1所述的方法，其中所述混合物通過同時將LiOH、La(OH)₃、ZrO₂和Al₂O₃混合制備。

5.根據權利要求1所述的制備石榴石型固體電解質的方法，其中所述石榴石型固體電解質包括摩爾比為6.5-8.3：3：2的LiOH、La(OH)₃和ZrO₂。

6.根據權利要求1所述的方法，其中所述石榴石型固體電解質包括具有立方相的LLZ(Li₇La₃Zr₂O₁₂)。

7.根據權利要求6所述的方法，其中所述LLZ包括置換至少一部分Li的Al。

8.根據權利要求1所述的方法，其中所述石榴石型固體電解質包括相對于所述混合物總重量為0.5-1.5wt％的Al₂O₃。

9.根據權利要求1所述的方法，其還包括對所述石榴石型固體電解質進行分析的步驟，其中分析使用X-射線衍射(XRD)、拉曼光譜或電感耦合等離子體質譜(ICP-MS)進行。