[發明專利]一種以超聲輔助法合成片層g-C3N4與TiO2納米棒復合材料的方法

有效

• 申請號: 201510428122.5
• 申請日: 2015-07-20
• 公開（公告）號: CN105195191B
• 公開（公告）日: 2018-05-04
• 發明（設計）人: 付宏剛;江勇;蔣保江;郭世恩;郝榮
• 申請（專利權）人: 黑龍江大學
• 主分類號: B01J27/24
• 分類號: B01J27/24;C01B3/04
• 代理公司: 北京市誠輝律師事務所11430
• 代理人: 郎堅

技術領域

本發明涉及一種以超聲輔助法合成片層g-C₃N₄與TiO₂納米棒復合材料的方法。

背景技術

近些年來，隨著工業生產高速發展能源需求日益增長、化石能源逐漸枯竭以及使用核能可能給帶來的環境問題，促進了開發新型綠色能源的研究熱潮。氫能是一種極具潛力的高效清潔能源被人們所青睞，光解水制氫利用水資源作為氫來源，快速便捷地將可持續的太陽能轉化為氫能，有望解決能源問題和環境兩大問題。福州大學王心晨教授等人首次通過熱解單氰胺制備g-C₃N₄，并在三乙醇胺作為犧牲劑，Pt作助催化劑的體系在可見光下分解水制氫。開辟了利用太陽能光解水制氫的新興研究領域，并在光催化劑的合成、改性等方面取得較大進展。

g-C₃N₄作為一種重要的新型半導體，被廣泛的研究，研究證明其在可見光下作為光解水制氫的催化劑。但是由于熱處理碳氮化合物制備的g-C₃N₄在高溫下容易使其發生團聚，表面活性位點低，導致其光催化活性差，這很大程度上限制了其在光催化方面的應用。如果在g-C₃N₄剝離時加入TiO₂納米棒，可使其有效的剝離，并形成片層g-C₃N₄與TiO₂納米棒復合材料，在很大程度上能夠解決了g-C₃N₄難剝離的問題，且提高了其光催化性能。

發明內容

本發明的目的是為了解決現有制備g-C₃N₄難剝離的問題，而提供一種以超聲輔助法合成片層g-C₃N₄與TiO₂納米棒復合材料的方法。

本發明的一種以超聲輔助法合成片層g-C₃N₄與TiO₂納米棒復合材料的方法，具體是按以下步驟操作的：

一、在攪拌條件下分別向油酸油胺混合溶液加入醇溶劑和滴加鈦酸四丁酯，得到黃色溶液，繼續攪拌30min；其中，鈦酸四丁酯與溶劑的體積比為1：(15～25)，油酸和油胺的體積比為1：(1～2.4)；

二、將步驟一得到的黃色溶液轉移到高壓水熱釜中，放置在鼓風干燥箱中，加熱溫度設置為140～180℃下反應16～24h；

三、將步驟二中反應后的產物進行離心洗滌，再將離心產物超聲分散在無水乙醇中，如此反復洗滌3～5次；其中，離心洗滌的條件為：在離心機轉速為 4000～4500r/min的條件下，離心3min；

四、將步驟三超聲洗滌離心后的產物進行干燥，得到TiO₂納米棒；其中，干燥條件為：在干燥箱中溫度為60～80℃的條件下干燥8～12h；

五、稱取3～10份的碳氮化合物放入高溫爐中熱處理，持續通入保護氣體。其中，熱處理條件為：在高溫爐中，以2.5℃/min的升溫速率升至500～550℃，保溫4h；

六、將步驟四中反應的產物稱取0.0025～0.05份與步驟五中反應產物稱取0.5 份，混合均勻，然后加入200～250mL溶劑，超聲剝離8～12h；

七、將步驟六中的混合溶液進行離心，取去上清液進行凍干，即得到最終產物；其中，離心條件為：在離心機的轉速為3500r/min；凍干條件為：凍干機的溫度為-50℃，氣壓為0～150pa。

本發明包含以下有益效果：

與現有技術相比，本發明使用的一步剝離合成片層g-C₃N₄與TiO₂納米棒復合材料的方法，原料廉價，工藝簡單、成本低、效率高，有利于進一步實現工業生產，制備所得的片層g-C₃N₄/TiO₂納米棒復合材料，在模擬太陽光照射下，其光解水產氫速率能夠達到166.13μmol/h，有良好的光解水產氫性能。進一步測定其比表面積可達32.70m²/g，與現階段已有的合成相關的光催化劑相比，本發明的方法制得的納米復合材料層數更少更薄，反應活性位點更多，由于光催化反應主要發生在光催化劑的表面，因此相對更大的比表面積具有較多的反應活性位點對于光催化劑的催化性能有明顯的促進作用。

附圖說明