[發明專利]一種碳包Fe3O4復合材料及其制備方法

有效

• 申請號: 201510178583.1
• 申請日: 2015-04-15
• 公開（公告）號: CN104760947B
• 公開（公告）日: 2017-02-22
• 發明（設計）人: 劉云芳;李陽陽;喻長遠;遲偉東;顧德周;秦子健
• 申請（專利權）人: 北京化工大學
• 主分類號: C01B31/02
• 分類號: C01B31/02;C01G49/08;B82Y30/00
• 代理公司: 北京慶峰財智知識產權代理事務所(普通合伙)11417
• 代理人: 謝蓉

技術領域

本發明涉及一種碳包Fe₃O₄復合材料及其制備方法，屬于碳和金屬氧化物復合材料技術領域。

背景技術

碳包Fe₃O₄復合材料是一種新型的功能型復合材料，其特殊結構既可以使得碳和Fe₃O₄的優點得到充分發揮，又可以使它們的不足得到克服。外層的碳材料可以防止被包覆的Fe₃O₄發生氧化或者與化學試劑反應，而且可以克服Fe₃O₄顆粒容易團聚、難于表面修飾等缺點。Fe₃O₄顆粒又使得復合材料具有磁性能，從而拓寬了碳材料的應用領域，進一步提高其可利用性。因此，碳包Fe₃O₄復合材料在許多領域都具有極其重要的應用價值，例如水處理材料、吸附材料、催化劑載體、儲能材料、磁記錄處理、磁敏/氣敏材料和吸波材料等領域。

目前，制備碳包覆Fe₃O₄復合材料的方法很多。其中，一步法就是Fe₃O₄的制備及碳包覆兩種反應同時進行，或者以Fe₃O₄直接作為原料進行碳包覆反應，一步法包括水熱法、加壓熱解法、直接氧化法等。中國發明專利申請CN104001474A公開了一種碳包Fe₃O₄復合材料的制備方法，是以去離子水為溶劑，以氨水為共沉淀劑，以可溶性鐵鹽和可溶性單糖或多糖為原料，在室溫下混合形成懸浮液，然后轉移帶聚四氟乙烯內襯的不銹鋼高壓釜中，在120-220℃反應5-15h，得到碳包Fe₃O₄復合材料。文獻(工程材料，2012，13：2027-2030)報道了一種碳包Fe₃O₄復合材料的制備方法，將石油渣油與二茂鐵按一定質量比混合均勻后放入高壓浸漬釜，在初始溫度為室溫，初始壓力為2MPa的條件下不斷升溫，待溫度達到450℃保持一定時間后結束反應，得到碳包覆Fe₃O₄復合材料。中國發明專利申請CN103117388A公開了一種碳包Fe₃O₄復合材料的制備方法，將Fe₂O₃在氬氣氣氛下于500-700℃通入乙炔氣進行Fe₂O₃的還原和碳包覆，其中控制氬氣與乙炔的流量比為100:1-10，制備出碳包覆量為5-40％的碳包Fe₃O₄復合材料。一步法雖然具有產品產率高的優點，但是其屬于間歇式制備，存在產量低、產品結構調控難、反應周期長、成本高等問題。另外，中國發明專利申請CN103035907A公開了一種兩步法制備碳包覆空心Fe₃O₄，將三價鐵鹽加入水及乙醇中溶解，然后置于熱釜中于100-250℃條件下水熱反應20-30℃，分離得到氧化鐵沉淀物；然后將其與還原性碳源混合均勻，在馬弗爐中于200-1000℃保溫反應0.5-4h，得到粒徑為1-2μm的碳包覆空心Fe₃O₄。兩步法雖然克服了一步法單一控制實驗條件的缺點，但是也存在反應周期長、生產步驟繁瑣、非連續化生產等實際問題。因此，尋求一種反應時間短、工藝簡單、實驗條件可控性強、能夠連續化生產碳包Fe₃O₄復合材料的方法具有非常重要的意義。

發明內容

針對目前碳包Fe₃O₄復合材料生產過程繁瑣且耗時、非連續化制備等問題，本發明提供了一種利用微反應器耦合噴霧熱解反應器連續地制備碳包Fe₃O₄復合材料的方法，Fe₃O₄被均勻地分散包覆在碳材料中。與現有的一步法和兩步法技術相比，本發明有益效果在于：1)反應時間短，成本低；2)反應過程可控程度高，制備條件調整方便簡單；3)連續化制備；4)Fe₃O₄粒徑小，分布窄，粒子分散性好。

具體地說，本發明的制備方法包括以下步驟：