[發(fā)明專利]一種多級孔ZSM-5沸石分子篩聚集體的制備及應用

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• 申請?zhí)枺?/td>: 201510054762.4
• 申請日: 2015-02-03
• 公開（公告）號: CN104649295A
• 公開（公告）日: 2015-05-27
• 發(fā)明（設計）人: 陳麗;吳海虹;何鳴元
• 申請（專利權）人: 華東師范大學
• 主分類號: C01B39/40
• 分類號: C01B39/40;B01J29/40;C07C37/11;C07C39/06
• 代理公司: 上海藍迪專利事務所 31215
• 代理人: 徐筱梅;張翔

1.一種多級孔ZSM-5沸石分子篩聚集體的制備，其特征在于采用無機鋁源與無機硅源合成的硅-鋁溶膠凝膠中添加以四丙基銨制備的晶種為導向劑，，一步法合成具有開放孔道的多級孔ZSM-5沸石分子篩聚集體，具體制備包括以下步驟：

a、??硅-鋁溶膠凝膠的制備

將無機硅源與無機鋁源按SiO₂：Al₂O₃=1：0.003~0.05摩爾比混合，攪拌下滴加無機酸調節(jié)PH值至6~9，常溫下進行10~180分鐘攪拌反應，反應液經過濾分離，濾餅按H₂O：SiO₂=10~90：1摩爾比補水后制得多羥基化的硅-鋁溶膠凝膠；所述無機鋁源為硫酸鋁、硝酸鋁或鋁溶膠的酸溶液；所述無機硅源為水玻璃、硅溶膠或硅酸鈉的水溶液；所述無機酸為鹽酸、硝酸或硫酸；

b、晶種導向劑的制備

將四丙基銨（TPA）與正硅酸乙酯（TEOS）和H₂O按0.15~0.40：1：20~40摩爾比混合攪拌成澄清溶液，在70~110℃溫度下進行10~24小時晶化反應后制得四丙基銨晶種導向劑；所述四丙基銨（TPA）為四丙基氫氧化銨（TPAOH）或四丙基溴化銨(TPABr)；

c、H-分子篩聚集體的制備

將上述多羥基化的硅-鋁溶膠凝膠與四丙基銨晶種導向劑按1：0.005~0.15摩爾比混合，在150~175℃溫度下進行2~200小時晶化反應，反應液經過濾分離，濾出物經水洗至中性后在80~100℃溫度下烘干得沸石原粉，將沸石原粉與硝酸銨按1:1摩爾比混合，在550℃溫度下焙燒6~8小時進行離子交換，制得氫型的多級孔H-ZSM-5沸石分子篩聚集體。

2.一種權利要求1所述多級孔ZSM-5沸石分子篩聚集體的應用，其特征在于該多級孔ZSM-5沸石分子篩聚集體作為催化劑用于環(huán)己烷與叔丁醇和苯酚的羥基化反應，所述催化劑與環(huán)己烷、叔丁醇和苯酚的摩爾比為2.5：93：10：5；所述羥基化的反應溫度為90~115℃，反應時間為2~5小時。