[發明專利]石墨烯、制備石墨烯的方法及設備

有效

• 申請號: 201480045700.0
• 申請日: 2014-08-20
• 公開（公告）號: CN105473499B
• 公開（公告）日: 2017-11-28
• 發明（設計）人: 李鎮瑞;都承會;全成胤;孔廷昊
• 申請（專利權）人: 韓華化學株式會社
• 主分類號: C01B32/192
• 分類號: C01B32/192;B01J19/24
• 代理公司: 北京金信知識產權代理有限公司11225
• 代理人: 朱梅,徐琳

1.一種制備石墨烯的方法，其包括：

形成混合溶液，所述混合溶液含有石墨氧化物、溶劑、第一氧化劑、和硫化合物或氮化合物；

通過使所述混合溶液在所述溶劑的亞臨界條件或超臨界條件下反應來形成石墨烯，其中，所述亞臨界條件或超臨界條件具有50℃至600℃的溫度和30atm至500atm的壓力；以及

回收該石墨烯，

其中，所述硫化合物由以下化學式1來表示，并且所述氮化合物由以下化學式2來表示：

[化學式1]

HO-A₁-Q-A₂-OH

在化學式1中，A₁和A₂各自獨立地為直鏈或支鏈C1-C10亞烷基或C6-C20亞芳基，并且Q是硫原子(-S-)或砜基團(-(O＝S＝O)-)，和

[化學式2]

在化學式2中，R₁至R₄中的至少一個是硝基(-NO₂)，且其余的是氫、直鏈或支鏈C1-C7烷基或C6-C20芳基。

2.如權利要求1所述的方法，其中，所述溶劑包括水、二氧化碳、或其混合物。

3.如權利要求1所述的方法，其中，所述石墨氧化物通過用酸和第二氧化劑處理石墨氧化物前驅物來形成。

4.如權利要求3所述的方法，其中，所述石墨氧化物前驅物是選自下列中的至少一種：石墨、石墨烯、鉆石、富勒烯、炭黑、活性炭、木炭、碳納米帶、碳納米線、碳納米粘土、碳納米管、瀝青碳纖維、碳納米纖維、和瀝青。

5.如權利要求4所述的方法，其中，所述石墨包括石墨納米小片和膨脹石墨。

6.如權利要求4所述的方法，其中，所述石墨烯包括石墨烯納米小片。

7.如權利要求1所述的方法，其中，所述第一氧化劑是選自氧氣、臭氧和過氧化氫中的至少一種。

8.如權利要求1所述的方法，其中，基于100重量份的溶劑，所述石墨氧化物的含量為0.0001至30重量份。

9.如權利要求1所述的方法，其中，相對于所述混合溶液，包括0.0001至1摩爾比(M)的所述氮化合物或所述硫化合物。

10.如權利要求1所述的方法，其中，在石墨烯的形成中，使還包括還原輔助劑的所述混合溶液在所述亞臨界條件或所述超臨界條件下反應。

11.如權利要求10所述的方法，其中，所述還原輔助劑為選自下列中的至少一種：氨水、胺、氫氧化鈉(NaOH)、氫氧化鉀(KOH)、碳酸氫鈉(NaHCO₃)、氫化鈉(NaH)、硼氫化鈉(NaBH₄)、氫化鋁鋰(LiAlH₄)、對苯二酚(HO-Ph-OH)、硫化氫、尿素(NH₂-CO-NH₂)、硫脲(NH₂-CS-NH₂)，及二氧化硫脲(NH₂-C(NH)-SOOH)。

12.如權利要求1所述的方法，其進一步包括，在形成所述混合溶液之后以及在形成所述石墨烯之前，預熱所述混合溶液至50℃至500℃。

13.如權利要求1所述的方法，其進一步包括，在形成所述石墨烯之后以及在回收所述石墨烯之前，高壓過濾所述石墨烯。

14.如權利要求1所述的方法，其進一步包括，在形成所述石墨烯之后以及在回收所述石墨烯之前，洗滌所形成的石墨烯。