[發明專利]咪唑功能化磁性介孔硅及其制備方法和應用

有效

• 申請號: 201410419520.6
• 申請日: 2014-08-22
• 公開（公告）號: CN104275153B
• 公開（公告）日: 2017-06-16
• 發明（設計）人: 石偉群;朱琳;袁立永;王琳
• 申請（專利權）人: 中國科學院高能物理研究所
• 主分類號: B01J20/22
• 分類號: B01J20/22;B01J20/28;B01J20/30;G21F9/12
• 代理公司: 北京志霖恒遠知識產權代理事務所(普通合伙)11435
• 代理人: 孟阿妮,郭棟梁

技術領域

本發明屬于納米材料及放射性核素吸附分離技術領域，具體涉及一種咪唑功能化磁性介孔硅及其制備方法和應用。

背景技術

近年來，傳統能源消耗加快、氣候變化問題日益凸顯，世界民用核能的發展勢在必行。隨著核能的不斷發展，放射性廢水的處理日益受到各國的重視。在研究有關含鈾廢水的治理方面，近些年發展的新分離富集技術主要有浮選、毛細管電泳、吸附分離和萃取四類。在這四種方法中吸附分離有著其不可替代的優勢：操作簡單、成本較低以及較高的處理效率、對環境污染少、吸附劑可以再生并重復使用等。

硅基介孔材料由于比表面積大，表面易修飾等特性使其在放射性廢物吸附方面具有很大的優勢。但由于其尺寸較小，從液相體系中分離出來比較困難。將介孔材料與磁性材料復合，可簡便高效地利用外加磁場對液相體系中的介孔材料進行分離。近年來，已有不少研究者把磁性納米粒子與介孔材料通過一系列的方法結合起來，制備出多功能的磁性介孔材料。有利用自組裝手段制備了多功能磁性介孔材料用來吸附檢測水溶液中的Hg2+。也有研究制備了高度有序的磁性介孔硅應用于微囊藻素的吸附分離，研究者發現該材料能在60秒內對不同類型的微囊藻素的去除率達95％以上。在材料上設計接枝合適的功能團來提高對金屬離子的選擇性吸附也是近年對鈾吸附富集和分離的研究熱點。還有研究在磁性納米顆粒上接枝一系列含O、S、N等不同功能團對放射性廢水中錒系元素的吸附分離，研究者發現特定功能化的磁性納米顆粒能高效分離核廢液中的錒系元素。

現有技術中的介孔材料作為放射性核素吸附劑存在難回收再利用的問題。

發明內容

在下文中給出關于本發明的簡要概述，以便提供關于本發明的某些方面的基本理解。應當理解，這個概述并不是關于本發明的窮舉性概述。它并不是意圖確定本發明的關鍵或重要部分，也不是意圖限定本發明的范圍。其目的僅僅是以簡化的形式給出某些概念，以此作為稍后論述的更詳細描述的前序。

本發明實施例的目的是針對上述現有技術的缺陷，提供一種作為放射性核素吸附劑易于回收再利用的咪唑功能化磁性介孔硅。

本發明還提供咪唑功能化磁性介孔硅的制備方法及其在放射性核素吸附分離方面的應用。

為了實現上述目的，本發明采取的技術方案是：

本發明提供一種咪唑功能化磁性介孔硅的制備方法，包括以下步驟：

(1)以磁性四氧化三鐵納米顆粒為核，利用溶膠-凝膠法，采用硅源前驅體水解，在磁性四氧化三鐵納米顆粒表面包覆一層無定形二氧化硅；

(2)再利用溶膠-凝膠法，在包裹了無定形硅的磁性納米顆粒表面自組裝一層復合外殼，得到磁性介孔硅；所述復合外殼由表面活性劑和二氧化硅組成；

(3)煅燒磁性介孔硅，除去磁性介孔硅中的表面活性劑，得到以介孔結構二氧化硅為外殼的球形磁性復合材料；

(4)最后將球形磁性復合材料用后接法接枝咪唑功能基團，即得到咪唑功能化的磁性介孔硅。

本發明還提供一種咪唑功能化磁性介孔硅，按照上述的制備方法制備得到。

本發明又提供一種上述的咪唑功能化磁性介孔硅在放射性核素吸附分離方面的應用。

與現有技術相比，本發明的有益效果是：

本發明的新型功能化磁性介孔硅復合材料，與傳統的介孔硅材料相比，既具有磁性材料的優點也保留了介孔硅材料的優勢。有序的介孔結構，高比表面，較強的磁響應強度，使得其在催化和吸附等相關領域有潛在的應用價值。

本發明的咪唑功能化磁性介孔硅應用在吸附放射性核素方面，其作為吸附劑的優勢為：材料具有有序的介孔結構，后接的咪唑功能基團能與吸附質絡合促進其選擇性吸附，并能在一定程度上提高其吸附容量。

附圖說明

為了更清楚地說明本發明實施例或現有技術中的技術方案，下面將對實施例或現有技術描述中所需要使用的附圖作簡單地介紹，顯而易見地，下面描述中的附圖僅僅是本發明的一些實施例，對于本領域普通技術人員來講，在不付出創造性勞動性的前提下，還可以根據這些附圖獲得其他的附圖。

圖1為本發明實施例1的咪唑功能化磁性介孔硅的掃描電鏡圖；

圖2為本發明實施例1的咪唑功能化磁性介孔硅的小角XRD圖；

圖3為本發明實施例1的咪唑功能化磁性介孔硅的氮氣吸附圖；

圖4為本發明實施例2的咪唑功能化磁性介孔硅與磁性介孔硅對鈾酰離子的吸附容量隨pH值的變化關系圖；

圖5為本發明實施例2的咪唑功能化磁性介孔硅與磁性介孔硅對鈾酰離子的吸附容量隨初始鈾酰溶液濃度值的變化關系圖；