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[發明專利]一種Cu摻雜硅基磷灰石電解質材料及其制備方法有效

專利信息
申請號: 201410373711.3 申請日: 2014-07-31
公開(公告)號: CN104201408A 公開(公告)日: 2014-12-10
發明(設計)人: 趙海雷;方夢雅;楊天讓;杜志鴻;陳寧 申請(專利權)人: 北京科技大學
主分類號: H01M8/10 分類號: H01M8/10
代理公司: 北京金智普華知識產權代理有限公司 11401 代理人: 皋吉甫
地址: 100083*** 國省代碼: 北京;11
權利要求書: 查看更多 說明書: 查看更多
摘要:
搜索關鍵詞: 一種 cu 摻雜 磷灰石 電解質 材料 及其 制備 方法
【說明書】:

技術領域

發明屬于固體氧化物燃料電池技術領域,具體是涉及一種Cu摻雜硅基磷灰石電解質材料及其制備方法。

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背景技術

在能源需求量不斷增長、傳統化石能源日漸枯竭的背景下,尋找環境友好、能量轉換效率高、工藝簡便、成本低廉的新能源成為研究者關注的熱點。固體氧化物燃料電池(SOFC)可以恒溫下直接將燃料和氧化劑中的化學能轉換為電能,不受卡諾循環限制,所以具有很高的能量轉換效率,與此同時,燃料電池還具有低噪音、幾乎不排出硫氧化物、氮氧化物等污染物、全固態結構規??伸`活調整等優勢,因而成為一種廣受關注的新能源技術。

電解質材料是固體氧化物燃料電池的核心組成部分,電解質材料的性能直接決定著SOFC的工作溫度、使用性能等。SOFC的電解質材料應該具備離子電導率高、電子電導率低、在燃料和氧化氣氛下穩定性良好、與電極材料良好的化學匹配性和熱膨脹系數匹配性等性質。硅基磷灰石電解質在中溫條件下較高的離子電導率,這一點對降低SOFC的工作效率,減少電池系統運營成本,提高電池系統穩定性都具有很重要的意義,除此以外,硅基磷灰石電解質可以容納多種摻雜元素和廣泛的摻雜濃度,具有良好的熱穩定性和化學穩定性,因此成為一種極具潛力的電解質材料。

電解質材料應該具備比較高的離子電導率(高于1mS·cm-1)才能滿足SOFC的使用要求。硅基磷灰石電解質的結構通式可寫作La10(SiO4)6O2,由于結構的特殊性,可以同時容納陽離子缺位和超出化學計量比的間隙氧存在,與其他氧離子導體材料的氧空位遷移機制不同,一般認為硅基磷灰石的傳導方式為間隙機制(Roushown?Ali,Masatomo?Yashima,Yoshitaka?Matsushita.Diffusion?Path?of?Oxide?Ions?in?an?Apatite-Type?Ionic?Conductor?La967Si5.7Mg0.3O26.24[J].Journal?of?Materials?Chemistry.2008,20:5203-5208.Alisonn?Jones,Peter?R.Slater,M.?Saiful?Islam.Local?Defect?Structures?and?Ion?Transport?Mechanisms?in?the?Oxygen-Excess?Apatite?La9.67(SiO4)6O2.5[J].Journal?of?Materials?Chemistry,2008,20:5055-5060)。硅基磷灰石材料結構中存在于c軸平行的氧通道,間隙氧一般存在于氧通道中,并借助氧通道向平行和垂直于c軸的方向遷移,構成了間隙機制,由此不難看出,氧通道的尺寸大小,對于氧離子的遷移率和活化能起到至關重要的作用,一般認為氧通道越大,氧離子就越容易在其中遷移。大量關于在材料的La位和Si位摻雜的研究顯示,在La和Si位摻雜不同的元素對材料的電導率有著不同的影響,例如當在La位摻雜離子半徑較小的元素如Mg時,會導致電導率的降低然而當少量的Mg摻雜在Si位時,卻大大增加了離子電導率(Kinoshita?T,Iwata?T,Bechade?E.Effect?of?Mg?substitution?on?crystal?structure?and?oxide-ion?conductivity?of?apatite-type?lanthanum?silicates[J].?Solid?State?Ionics,2010,181:?1024-1032.Yoshioka?H,Tanase?S.?Magnesium?doped?lanthanum?silicate?with?apatite-type?structure?as?an?electrolyte?for?intermediate?temperature?solid?oxide?fuel?cells[J].?Solid?State?Ionics,2005,176:?2395-2398.)另外,La位陽離子缺位的數量往往與體系間隙氧的數量有關,因而也對電導率有一定的影響,如在B和Ga共摻雜的La9.33+x(SiO46O2+1.5x體系中,當B與Ga摻雜濃度一定時,La9.67(SiO45(GeO4)O2在500oC的電導率為1.0?mS·cm-1,而La10(SiO45(GeO4)O2.5在500oC的電導率則為2.4?mS·cm-1(Najib?A,Sansom?J?E?H,Tolchard?J?R.?Doping?strategies?to?optimize?the?oxide?ion?conductivity?in?apatite-type?ionic?conductors[J].Dalton?Transactions,2004,19:3106-3109)說明間隙氧對氧離子傳導起到了重要貢獻。

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