[發(fā)明專利]用于甲烷催化燃燒的整體式催化劑及其制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201410368084.4
• 申請日: 2014-07-29
• 公開（公告）號: CN104084199A
• 公開（公告）日: 2014-10-08
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 廖恒成;左沛元;劉苗苗
• 申請（專利權(quán)）人: 東南大學(xué)
• 主分類號: B01J23/63
• 分類號: B01J23/63;C10L10/00
• 代理公司: 江蘇永衡昭輝律師事務(wù)所 32250
• 代理人: 王斌

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種貴金屬整體式催化劑，具體涉及一種用于甲烷催化燃燒的整體式催化劑及其制備方法。?

背景技術(shù)

隨著人們對于環(huán)境污染和能源短缺問題的日益重視，天然氣以其儲量豐富、價格低廉、使用方便、熱效率高、污染小等優(yōu)點，被認(rèn)為是目前最清潔的能源之一。但由于其主要成分甲烷的燃燒溫度很高(1600℃)，天然氣在空氣中的燃燒產(chǎn)物含有NO_x、CO等也可能造成環(huán)境污染。催化燃燒被認(rèn)為是解決這一問題最有效的途徑。?

甲烷是最穩(wěn)定的烴類，通常難以活化或氧化，且甲烷催化燃燒工作溫度較高，燃燒過程中會產(chǎn)生大量的水蒸氣，同時天然氣中含有少量的硫，因此甲烷等有機(jī)物催化燃燒催化劑必須具備較高的活性和較高的水熱穩(wěn)定性，以及一定的抗中毒能力。而通常催化劑活性和穩(wěn)定性是矛盾的，因此開發(fā)高效穩(wěn)定的甲烷低溫催化燃燒催化劑引起國內(nèi)外研究者極大的興趣。?

貴金屬對于碳?xì)溲趸锞哂辛己玫拇呋紵Ч１热纾F金屬Pd催化劑已經(jīng)被很多文獻(xiàn)所報道。這種催化劑對于甲烷等有機(jī)物催化燃燒具有兩大優(yōu)勢：首先，Pd基催化劑能夠保證在400℃以下進(jìn)行甲烷的催化燃燒，這一點對于工程應(yīng)用具有非常重大的意義。其次，在反應(yīng)過程中，Pd形成的活性物種具有較低的揮發(fā)性(直到800℃)。最后，PdO和Pd兩種活性物種的相互轉(zhuǎn)換能夠保證一個較好的催化溫度區(qū)間。在超過600℃的情況下，催化燃燒不但需要保證基體有較好的熱穩(wěn)定性，還要阻止活性成分的分解和活性成分的團(tuán)聚。?

通常貴金屬的負(fù)載方式有浸漬法，競爭吸附法，離子交換法，沉積沉淀法，溶膠凝膠法。浸漬法由于操作簡便而被廣泛采用。但是浸漬法卻存在一些不可回避的問題，浸漬溶液的濃度隨浸漬的進(jìn)行隨時在變化，這給準(zhǔn)確控制貴金屬負(fù)載量造成了極大困難，而且浸漬完后的殘余溶液不易回收，造成巨大的資源浪費。相比之下，溶膠凝膠法能夠始終保持溶膠體系濃度的穩(wěn)定性，并能使貴金屬均勻的分布在涂層之上，創(chuàng)造出更多的活性位，擁有很高的甲烷催化燃燒效率。?

發(fā)明內(nèi)容：

本發(fā)明提供一種能夠降低甲烷轉(zhuǎn)化溫度的用于甲烷催化燃燒的整體式催化劑及其制備方法。?

本發(fā)明采用如下技術(shù)方案；?

本發(fā)明所述的一種用于甲烷催化燃燒的整體式催化劑，包括載體及涂覆在載體上的涂層，以及負(fù)載在涂層之上的貴金屬，載體為堇青石蜂窩陶瓷，且所述堇青石蜂窩陶瓷的通道密度在100～600目/平方英寸的范圍之間：所述涂層為γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層及負(fù)載在γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層上的CeO₂-Y₂O₃溶膠助劑涂層，所述貴金屬為鈀Pd。?

本發(fā)明所述的一種用于甲烷催化燃燒的整體式催化劑的制備方法：?

步驟1以堇青石蜂窩陶瓷為載體，將堇青石蜂窩陶瓷浸漬在質(zhì)量百分比濃度在25％～30％之間的γ-Al₂O₃溶膠中，浸漬時間為5～30min，取出后烘干、焙燒，得到涂覆有γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層的載體且γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層的質(zhì)量占涂覆有γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層的載體質(zhì)量的10％～15％，烘干溫度為50℃～120℃，烘干時間為2～10h，焙燒溫度為450℃～1000℃，焙燒時間為2～10h，重復(fù)烘?干、焙燒過程2～5次，?

步驟2將γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層的載體浸漬在CeO₂-Y₂O₃溶膠中，浸漬時間為5～30min，經(jīng)烘干、焙燒后，在γ-Al₂O₃溶膠過渡涂層表面形成CeO₂-Y₂O₃溶膠助劑涂層并得到擔(dān)載體；烘干條件為50℃～120℃，烘干時間為2～10h，焙燒條件為450℃～1000℃，焙燒時間為2～10h；?

所述CeO₂-Y₂O₃溶膠采用如下方法得到：?