[發明專利]氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料、其制法及應用

在審

• 申請號: 201410256653.6
• 申請日: 2014-06-11
• 公開（公告）號: CN105244476A
• 公開（公告）日: 2016-01-13
• 發明（設計）人: 張躍鋼;丘勇才;李宛飛;李桂珠;侯遠;劉美男;周莉莎;葉方敏;李洪飛
• 申請（專利權）人: 中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M10/05
• 代理公司: 南京利豐知識產權代理事務所(特殊普通合伙) 32256
• 代理人: 王鋒

1.一種氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于包括

主要由氮摻雜石墨烯相互交疊形成有效的三維導電網絡，

以及被氮摻雜石墨烯片層均勻包裹的納米硫顆粒。

2.根據權利要求1所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述氮摻雜石墨烯的含氮量為2~10wt%。

3.根據權利要求1所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述氮摻雜石墨烯的導電率為1000~30000S/m。

4.根據權利要求1所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述復合材料的載硫量為40~85wt%。

5.根據權利要求1所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述納米硫顆粒的粒徑為10~50nm。

6.根據權利要求1-5中任一項所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述復合材料在應用為鋰硫電池正極材料時，0.2C倍率下放電容量在1200mAhg-1以上，1C倍率下放電容量在1000mAhg-1以上，2C倍率下放電容量在800mAhg-1以上，5C倍率下放電容量在600mAhg-1以上。

7.根據權利要求1-5中任一項所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料，其特征在于所述復合材料在應用為鋰硫電池正極材料時，2C倍率下2000個循環以內，每個循環的容量衰減速率在0.028%以下。

8.權利要求1-7中任一項所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于包括：將氮摻雜石墨烯分散于至少含有硫源及酸的液相反應體系中，通過硫源與酸的原位化學反應沉積納米硫顆粒，從而制得所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫顆粒復合材料。

9.根據權利要求8所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于包括：

a、通過Hummer法制備氧化石墨烯的水分散液，并冷凍干燥獲得氧化石墨烯粉末；

b、將所述氧化石墨烯粉末置于保護性氣氛中，并通入氮源氣體與所述氧化石墨烯粉末反應，從而獲得所述氮摻雜石墨烯。

10.根據權利要求8所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于步驟b包括：

將所述氧化石墨烯粉末置于封閉反應環境中，并通入保護性氣體形成保護性氣氛，再以1~100毫升/分鐘的流速通入氮源氣體，并將該封閉反應環境的溫度在2h內升至600℃~950℃，使所述氮源氣體與所述氧化石墨烯粉末充分反應，從而獲得所述氮摻雜石墨烯。

11.根據權利要求8所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于所述氮源氣體包括氨氣或氨氣與保護性氣體的混合氣體，所述保護性氣體包括氬氣或氮氣。

12.根據權利要求8所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于所述硫源包括含硫金屬鹽，所述含硫金屬鹽至少選自硫化鈉、多硫化鈉、硫代硫酸鈉中的任一種，所述酸至少選自鹽酸，硫酸，甲酸，二甲酸，磷酸，硝酸和乙酸的任一種。

13.根據權利要求8或12所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料的制法，其特征在于所述原位化學反應的反應溫度為-10℃~60℃。

14.權利要求1-13中任一項所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料在制備鋰硫電池中的應用。

15.一種鋰硫電池，包括正極、負極和電解質，其特征在于所述正極包含權利要求1-12中任一項所述的氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料。

16.根據權利要求15所述的鋰硫電池，其特征在于所述正極不含除所述氮摻雜石墨烯包覆納米硫正極復合材料之外的導電添加劑。