[發明專利]一種甲醇和/或二甲醚制備對二甲苯和丙烯的方法

有效

• 申請號: 201410245420.6
• 申請日: 2014-06-04
• 公開（公告）號: CN105294374B
• 公開（公告）日: 2017-10-03
• 發明（設計）人: 劉中民;許磊
• 申請（專利權）人: 中國科學院大連化學物理研究所
• 主分類號: C07C1/20
• 分類號: C07C1/20;C07C2/86;C07C11/06;C07C15/08
• 代理公司: 中科專利商標代理有限責任公司11021
• 代理人: 吳勝周

1.一種甲醇和/或二甲醚制對二甲苯和丙烯的方法，所述方法包括以下步驟：

a)將含有甲醇和/或二甲醚的原料在反應系統中與催化劑I接觸反應；從所述反應系統出來的富含乙烯的C₂^-組分返回所述反應系統，并與所述原料在催化劑II上繼續反應以生成丙烯；

b)從所述反應系統出來的C₆⁺組分，經分離得到產物對二甲苯；和

c)從所述反應系統出來的C₃組分經分離得到產物丙烯，

其中所述催化劑I和所述催化劑II含有相同或不同的改性沸石分子篩催化劑，所述改性沸石分子篩催化劑是由ZSM-5和/或ZSM-11沸石分子篩經貴金屬和稀土金屬改性以及硅氧烷基化合物改性而得到的，所述硅氧烷基化合物改性所采用的硅氧烷基化合物的結構式如下所示：

其中R₁、R₂、R₃和R₄各自獨立地是C_1-10烷基。

2.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述反應系統包括第一反應區和第二反應區，并且所述方法包括以下步驟：

a)將含有甲醇和/或二甲醚的原料首先通過所述第一反應區與催化劑I接觸發生芳構化反應，然后進入所述第二反應區與催化劑II接觸發生烷基化反應；從所述第二反應區出來的富含乙烯的C₂^-組分返回所述第二反應區，并與所述第二反應區內的甲醇和/或二甲醚在所述催化劑II上發生烷基化反應以生成丙烯；

b)從所述第二反應區出來的C₆⁺組分經進一步分離得到產物對二甲苯；和

c)從所述第二反應區出來的C₃組分經進一步分離得到丙烯。

3.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述反應系統包括第一反應區和第二反應區，并且所述方法包括以下步驟：

a)將含有甲醇和/或二甲醚的原料首先通過所述第一反應區與催化劑I接觸發生芳構化反應，得到生成物A，所述生成物A經分離系統分離后，富含乙烯的C₂^-組分返回到所述第二反應區，并與進入到所述第二反應區的甲醇和/或二甲醚在催化劑II上進行烷基化反應，得到生成物B；所述生成物A和生成物B中的富含乙烯的C₂^-組分繼續返回到所述第二反應區，并與所述第二反應區內的甲醇和/或二甲醚在所述催化劑II上發生烷基化反應以生成丙烯；

b)所述生成物A和生成物B中的C₆⁺組分經進一步分離得到產品對二甲苯；和

c)所述生成物A和生成物B中的C₃組分經進一步分離得到產品丙烯。

4.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述改性沸石分子篩催化劑中，所述貴金屬的含量為所述催化劑總重量的0.1-10wt％；所述稀土金屬的含量為所述催化劑總重量的0.1-5wt％；并且由硅氧烷基化合物改性擔載的Si量為所述改性沸石分子篩催化劑的總重量的1-10wt％。

5.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述貴金屬為銀；所述稀土金屬為鑭。

6.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述硅氧烷基化合物為正硅酸乙酯。

7.根據權利要求1所述的方法，其特征在于，所述反應系統包括一個反應器或多個通過串聯和/或并聯方式連接的反應器。

8.根據權利要求2所述的方法，其特征在于，所述第一反應區和所述第二反應區在同一個反應器內。

9.根據權利要求3所述的方法，其特征在于，所述第一反應區包括一個反應器或多個通過串聯和/或并聯方式連接的反應器；所述第二反應區包括一個反應器或多個通過串聯和/或并聯方式連接的反應器；并且所述第一反應區和所述第二反應區之間通過串聯或并聯方式連接。

10.根據權利要求7所述的方法，其特征在于，所述反應器是選自固定床、流化床和移動床反應器中的一種或多種。

11.根據權利要求8所述的方法，其特征在于，所述反應器是選自固定床、流化床和移動床反應器中的一種或多種。

12.根據權利要求9所述的方法，其特征在于，所述反應器是選自固定床、流化床和移動床反應器中的一種或多種。