[發明專利]一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法

有效

• 申請號: 201410073235.3
• 申請日: 2014-03-03
• 公開（公告）號: CN103825007A
• 公開（公告）日: 2014-05-28
• 發明（設計）人: 范奇;孫岳明;雷立旭;王育喬;齊齊;尹桂;代云茜;鄭穎平;蔣偉
• 申請（專利權）人: 東南大學
• 主分類號: H01M4/1397
• 分類號: H01M4/1397;H01M4/58;H01M4/62
• 代理公司: 南京蘇高專利商標事務所(普通合伙) 32204
• 代理人: 沈振濤

1.一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法，其特征在于：包括以下步驟：

（1）磷酸鹽-石墨烯復合正極材料的制備：取鋰鹽、金屬鹽或金屬氧化物、磷酸鹽或磷酸溶于水中，加入氧化石墨烯和檸檬酸，混勻，40-80℃攪拌反應1-2h，得到溶膠；采用溶膠-凝膠法，在超聲攪拌的條件下，60-80℃蒸發除去水分，烘干得磷酸鹽-石墨烯凝膠前驅體；將磷酸鹽-石墨烯凝膠前驅體研磨，于充滿氮氣氛的管式爐內400-800℃熱處理5-10h，即得磷酸鹽-石墨烯復合正極材料；

（2）磷酸鹽-石墨烯復合正極材料的分散：將磷酸鹽-石墨烯復合正極材料置于芘溶液或芘衍生物溶液中，超聲攪拌分散使反應，得分散的芘或芘衍生物修飾的磷酸鹽-石墨烯復合正極材料；

（3）碳納米管的分散：將碳納米管置于芘溶液或芘衍生物溶液中，超聲攪拌分散使反應，得分散的芘或芘衍生物修飾的碳納米管；

（4）混合反應組裝：將分散的芘或芘衍生物修飾的磷酸鹽-石墨烯復合正極材料和分散的芘或芘衍生物修飾的碳納米管混合，室溫超聲攪拌5-24h，使碳納米管和磷酸鹽-石墨烯復合正極材料組裝，減壓抽濾，干燥，即得。

2.根據權利要求1所述的一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法，其特征在于：步驟（1）中，所述鋰鹽、金屬鹽或金屬氧化物、磷酸鹽或磷酸的摩爾比按照Li：M：PO₄^3-=（1～1.3）：（1～1.3）：1的摩爾比稱取，所述氧化石墨烯的加入量為產物中磷酸鹽的質量的1/4-1/20；檸檬酸的加入量為產物中磷酸鹽的質量的1/4-1/20。

3.根據權利要求1所述的一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法，其特征在于：步驟（2）中，芘溶液或芘衍生物溶液的溶劑為水或乙醇，所述芘溶液或芘衍生物溶液的摩爾濃度為0.02mol/L-1mol/L，所述芘或芘衍生物與磷酸鹽-石墨烯復合正極材料的質量比為1:20至1:1；反應時間為6-48h。

4.根據權利要求1所述的一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法，其特征在于：步驟（3）中，芘溶液或芘衍生物溶液的溶劑為水或乙醇，所述芘溶液或芘衍生物溶液的摩爾濃度為0.02mol/L-1mol/L，所述芘或芘衍生物與碳納米管的質量比為1:20至1:1；反應時間為6-48h。

5.根據權利要求1所述的一種基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極的制備方法，其特征在于：步驟（4）中，碳納米管和磷酸鹽-石墨烯復合正極材料的質量比為1：（5-20）。

6.權利要求1至5任一項所述的制備方法制得的基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極。

7.權利要求6所述的基于石墨烯-碳納米管復合結構構建磷酸鹽柔性鋰離子二次電池正極在制備鋰離子二次電池中的應用。