[發明專利]一種富氮多模蜂窩碳-硫復合正極材料的制備方法

有效

• 申請號: 201310726990.2
• 申請日: 2013-12-25
• 公開（公告）號: CN103746098A
• 公開（公告）日: 2014-04-23
• 發明（設計）人: 張治安;屈耀輝;蔣紹峰;任國棟;張霞輝;胡紅星;劉業翔
• 申請（專利權）人: 中南大學
• 主分類號: H01M4/36
• 分類號: H01M4/36;H01M4/139
• 代理公司: 長沙市融智專利事務所 43114
• 代理人: 魏娟

1.一種富氮多模蜂窩碳-硫復合正極材料制備方法，其特征在于依次包括以下步驟：

（1）富氮多模蜂窩碳的制備：將四氯化碳、氮源物質和碳酸鹽按質量比為1：0.1～1：1～5的比例，攪拌均勻，形成混合溶液；所述的混合溶液在80～150℃的加熱回流狀態下發生四氯化碳跟氮源物質的縮聚反應；反應完成后得到的混合物經洗滌，80～120℃干燥，得到富氮聚合物/碳酸類鹽復合物；所述的復合物在氮氣或氬氣氣氛保護下加熱至900～1100℃，高溫裂解得到二氧化碳活化的富氮碳/氧化物復合物；然后用稀酸溶液除去氧化物，過濾、洗滌，90～150℃真空干燥，得到富氮多模蜂窩碳材料；

（2）室溫條件下，將步驟（1）中制得的富氮多模蜂窩碳材料跟升華硫按質量比1：1～1：9混合均勻后，置于的真空密閉環境下，加熱至500～1000℃，保溫5～12小時，以2℃/Min～4℃/Min的降溫速率冷卻至室溫，硫氣相注入到富氮多模蜂窩碳孔道中，制得富氮多模蜂窩碳-硫復合正極材料。

2.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）中所述的氮源物質為：乙二胺、甲乙胺、苯胺、尿素、三聚氰胺、正丙胺、正丁胺、三乙胺、乙胺、肼、二甲胺、二乙胺、N-甲基-N-乙基苯、N，N-二乙基苯胺、吡啶、吡咯、乙二銨、溴化四乙銨、氫氧化三甲基乙基銨中的一種或者幾種。

3.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）中所述的碳酸類鹽為：碳酸鎂、碳酸鈣、碳酸鋁、堿式碳酸鎂、堿式碳酸鈣、堿式碳酸鋁中的一種或者幾種。

4.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）中所述的碳酸鹽的粒徑為30nm～150nm。

5.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）中所述的稀酸溶液為稀鹽酸、稀硫酸、稀硝酸中的一種或者幾種。

6.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）中，混合溶液中80～150℃下，加熱回流反應1～5小時。

7.根據權利要求1所述的制備方法，其特征在于：所述的高溫裂解的時間為1～5小時。

8.根據權利要求1～7所述的制備方法，其特征在于：步驟（1）得到的富氮多模蜂窩碳材料孔徑0.1～150nm，比表面積為500～2000m²/g，孔容為0.01～3.0cm³/g，含氮量為0.02at%～40at%。

9.根據權利要求1～7所述的制備方法，其特征在于：所得的富氮多模蜂窩碳-硫復合正極材料中硫的質量百分比含量為50%～90%。

10.根據權利要求1～7所述的制備方法，其特征在于：所述的復合正極材料的孔道包括微孔、介孔和大孔，呈蜂窩狀。