[發(fā)明專利]一種用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑及制備方法

有效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201310204782.6
• 申請日: 2013-05-28
• 公開（公告）號: CN104174420B
• 公開（公告）日: 2017-05-24
• 發(fā)明（設(shè)計）人: 王樹東;張國權(quán)
• 申請（專利權(quán)）人: 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所
• 主分類號: B01J27/224
• 分類號: B01J27/224;C10L3/08
• 代理公司: 沈陽晨創(chuàng)科技專利代理有限責(zé)任公司21001
• 代理人: 張晨

1.一種用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：該催化劑包含β-SiC蜂窩載體和活性組分鎳；

所述β-SiC蜂窩載體在催化劑中的質(zhì)量百分含量為40-95％；

所述活性組分鎳在催化劑中的質(zhì)量百分含量為5-40％，其中含量以金屬氧化物計；

所述催化劑還包含助劑；所述助劑在催化劑中的合計質(zhì)量百分含量為0-20％，其中含量以金屬氧化物計；所述助劑為鋁、鈦、鋯、鈰、鑭、錳、鉬、鎢、鉀、鎂、鈣中的一種或兩種以上；

所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑的制備方法，具體步驟如下：

(1)制備泥料：按質(zhì)量份數(shù)稱取硅粉70份、炭粉30份、粘結(jié)劑1-10份和造孔劑0-5份作為原料，上述原料中選擇性地加入或者不加入助劑的前驅(qū)體粉體，混合均勻后得到干粉混合料；按質(zhì)量份數(shù)稱取水溶性樹脂5-80份、潤滑劑1-10份、表面活性劑0-5份、增塑劑0-5份和去離子水0-80份，攪拌均勻后得到液態(tài)混合料；向上述液態(tài)混合料中加入可溶性鎳鹽，并選擇性地加入或者不加入助劑相對應(yīng)的可溶性金屬鹽，溶解后得到含鎳液態(tài)混合料；將上述干粉混合料和含鎳液態(tài)混合料放入捏合機(jī)中，捏合0.5-2小時，得到的片狀混合物再在練泥機(jī)中混練0.5-3小時，形成泥料；

(2)擠出蜂窩：將所得的泥料通過擠出機(jī)擠出蜂窩素坯，并進(jìn)行切割，擠出壓力為1-16MPa；

(3)干燥：將切割后的蜂窩素坯于室溫下放置4-10小時后在60-150℃下干燥4-24小時；

(4)反應(yīng)燒結(jié)：將干燥后的蜂窩素坯在氬氣流或者氫體積分?jǐn)?shù)為1-10％的氫氬混合氣流中于1200-1500℃下常壓焙燒0.5-4小時，氣體流量為50-500mL/min，升溫和降溫速率為0.5-5℃/min；

(5)氧化處理：將反應(yīng)燒結(jié)后的蜂窩在空氣中于500-900℃焙燒1-8小時，得到用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑。

2.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述炭粉選用活性炭、石墨、炭黑、木炭、焦炭中的一種或兩種以上。

3.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述粘結(jié)劑選用甲基纖維素、羧甲基纖維素、乙基纖維素、羥乙基纖維素、羥丙基甲基纖維素、聚乙烯醇、粘土中的一種或兩種以上。

4.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述造孔劑選用淀粉、面粉、田菁粉、聚乙烯粉、聚氨酯粉中的一種或兩種以上。

5.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述水溶性樹脂選用水溶性環(huán)氧樹脂、水溶性酚醛樹脂、水溶性醇酸樹脂、水溶性聚酯樹脂、水溶性丙烯酸樹脂、水溶性聚丁二烯樹脂中的一種或兩種以上。

6.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑的制備方法，其特征在于：所述潤滑劑為桐油、豆油、蓖麻油、花生油、菜籽油和其它植物性潤滑油中的一種或兩種以上。

7.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述表面活性劑為硬脂酸、脂肪酸甘油酯、脂肪醇聚氧乙烯醚、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸鹽、木質(zhì)素磺酸鹽中的一種或兩種以上。

8.按照權(quán)利要求1所述用于合成氣甲烷化的碳化硅基整體催化劑，其特征在于：所述增塑劑為聚乙二醇、甘油、多元醇酯、苯二甲酸酯、脂肪族二元酸酯、苯多酸酯、檸檬酸酯中的一種或兩種以上。