[發明專利]氮摻雜石墨烯及其制備方法

無效

• 申請號: 201310054663.7
• 申請日: 2013-02-20
• 公開（公告）號: CN103991861A
• 公開（公告）日: 2014-08-20
• 發明（設計）人: 周明杰;鐘輝;王要兵;劉大喜
• 申請（專利權）人: 海洋王照明科技股份有限公司;深圳市海洋王照明技術有限公司;深圳市海洋王照明工程有限公司
• 主分類號: C01B31/04
• 分類號: C01B31/04
• 代理公司: 廣州華進聯合專利商標代理有限公司 44224
• 代理人: 何平

技術領域

本發明涉及材料的合成領域，特別涉及一種氮摻雜石墨烯及其制備方法。

背景技術

石墨烯由于其獨特的二維單分子層結構和優異的物理性質（高的理論比表面積、高電導率、高機械性能等），自2004年制備出以來受到來自各個領域的廣泛關注。它的出現對材料領域產生巨大的影響，同時也給材料科研工作者帶來了非常大的機遇和挑戰，相信在未來的幾年中它會給材料領域帶來一次變革，也給人們的生活帶來許多性能優異的產品。石墨烯由于單分子層，其理論容量可達2630m²/g，在鋰離子電池和超級電容器電極材料中具有廣泛的應用前景，目前也有相關的報道。其中氮摻雜石墨烯由于氮的摻入（氮取代石墨烯上的碳原子）大大提高了其儲能性能，但根據目前的報道，石墨烯中氮摻入量有限，這極大地限制了儲能性能的提高。

發明內容

鑒于此，有必要提供一種含氮量較高的氮摻雜石墨烯及其制備方法。

一種氮摻雜石墨烯的制備方法，包括如下步驟：

使用石墨制備氧化石墨；

按照質量體積比為0.5mg~1mg:1ml，將所述氧化石墨加入到去離子水中，超聲處理1小時~3小時，然后加入苯胺超聲混合，得到懸浮液；于溫度為0℃~10℃的條件下，向所述懸浮液中加入鹽酸直至所述懸浮液的pH值為3~5，接著加入過氧化苯甲酰，攪拌進行聚合反應12小時~20小時后，經過濾、清洗及干燥，得到氧化石墨烯-聚苯胺混合物；其中，所述苯胺與所述氧化石墨的質量比為0.5:1~1:0.4；所述過氧化苯甲酰與所述苯胺的質量比為0.005:0.5~0.001:0.4；及

在無氧氣氛中，將所述氧化石墨烯-聚苯胺混合物加熱至750℃~1000℃保溫反應0.5小時~2小時，經冷卻，得到氮摻雜石墨烯。

在其中一個實施例中，使用所述石墨制備所述氧化石墨的步驟包括：

按照質量體積比為0.5克~1.5克:110ml~120ml，將所述石墨加入到由濃硫酸與濃硝酸組成的混合液中，并置于冰水混合浴中攪拌混合，形成混合溶液；及

按照所述石墨與高錳酸鉀的質量比為0.5~1.5:3~12，將所述高錳酸鉀加入到所述混合溶液中，攪拌0.5小時~3小時進行插層反應，接著加熱至25℃~45℃保溫反應10分鐘~40分鐘，然后加入去離子水，再加熱至60℃~95℃保溫反應10分鐘~40分鐘，得到反應液，在所述反應液中加入過氧化氫，經抽濾，并依次使用稀鹽酸和去離子水洗滌，再經干燥，得到氧化石墨；其中，所述高錳酸鉀與加入的所述去離子水的質量體積比為1g:15ml~50ml；且加入的所述過氧化氫與所述高錳酸鉀的質量比為0.352~1.407:1。

在其中一個實施例中，加入所述苯胺超聲混合的時間為0.5小時~2小時時。

在其中一個實施例中，所述聚合反應得到的反應液經過濾后的清洗步驟為：將所述聚合反應的反應液經過濾后得到的濾渣依次使用丙酮和去離子水洗滌。

在其中一個實施例中，所述聚合反應得到的反應液經過濾及清洗后的干燥條件為：40℃~80℃真空干燥8小時~16小時。

在其中一個實施例中，將所述氧化石墨烯-聚苯胺混合物加熱時的升溫速率為2℃/分鐘~10℃/分鐘。

一種按照上述氮摻雜石墨烯的制備方法制備的氮摻雜石墨烯，所述氮摻雜石墨烯中氮的質量百分含量為3.4%~7.8%。

上述氮摻雜石墨烯的制備方法，通過先將氧化石墨剝離成氧化石墨烯，并與苯胺制備成氧化石墨烯-聚苯胺混合物，使氧化石墨烯中的氧與苯胺中的氮元素形成化合鍵，再將氧化石墨烯-聚苯胺混合物在高溫下裂解，氮元素則與碳元素形成鍵合，從而使得制備得到的氮摻雜石墨烯具有較高的含氮量，且氮的質量百分含量最高可達7.8%。

附圖說明

圖1為一實施方式的氮摻雜石墨烯的制備方法流程圖。

具體實施方式

下面主要結合附圖及具體實施例對氮摻雜石墨烯及其制備方法作進一步詳細的說明。

如圖1所示，一實施方式的氮摻雜石墨烯的制備方法，包括如下步驟：

步驟S110：使用石墨制備氧化石墨。

使用石墨制備氧化石墨可以采用常規方法制備得到，優選的，使用石墨制備氧化石墨的步驟包括：

按照質量體積比為0.5克~1.5克:110ml~120ml，將石墨加入到由濃硫酸與濃硝酸組成的混合液中，并置于冰水混合浴中攪拌混合，形成混合溶液；及