[發(fā)明專利]生產(chǎn)熱電固體元件的方法

在審

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 201280035165.1
• 申請(qǐng)日: 2012-07-16
• 公開（公告）號(hào): CN105431561A
• 公開（公告）日: 2016-03-23
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 布·布魯默斯泰特·伊韋爾森;莫恩斯·克里斯滕森;殷浩
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 奧胡斯大學(xué)
• 主分類號(hào): C22B4/06
• 分類號(hào): C22B4/06;C22C18/00
• 代理公司: 北京品源專利代理有限公司 11332
• 代理人: 鞏克棟;楊生平

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及生產(chǎn)包含Zn₄Sb₃的固體元件的方法，更具體地，本發(fā)明涉及生產(chǎn)固體元件的方法、固體元件和包含該固體元件的熱電器件（device），其中該固體元件在短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生并包含β-Zn₄Sb₃。

背景技術(shù)

對(duì)環(huán)境和能源供應(yīng)的日益增大的壓力已恢復(fù)了尋找更高效熱電材料的興趣。已發(fā)現(xiàn)，Zn₄Sb₃的β相在中間溫度范圍(473-673開爾文)使用時(shí)為優(yōu)良的p-型熱電半導(dǎo)體。良好的熱電材料通常為用復(fù)雜結(jié)構(gòu)和大的晶胞重?fù)诫s的半導(dǎo)體，其有助于高功率因數(shù)(S²σ)的保存，而各種各樣的聲子散射過程減弱了熱導(dǎo)率。三個(gè)無序的填隙原子Zn位點(diǎn)賦予了β-Zn₄Sb₃非常低的熱導(dǎo)率并使其成為具有競爭力的熱電候選。β-Zn₄Sb₃也已受到相當(dāng)大的興趣，因?yàn)樗且阎畋阋说臒犭姴牧现唬⑶宜蔁o毒的元素制成。然而，Zn₄Sb₃在工作溫度范圍的不穩(wěn)定性限制了其在熱電應(yīng)用中的實(shí)際用途。已發(fā)現(xiàn)，在空氣中Zn₄Sb₃在甚至低于500開爾文（K）就開始由Zn損失和ZnSb、Sb及Zn(或其氧化化合物ZnO)作為降解產(chǎn)物出現(xiàn)的降解。

參考文獻(xiàn)“PreparationandthermoelectricpropertiesofsemiconductingZn4Sb3”,byCaillat,Tetal.,J.Phys.Chem.Solids.,1997,58,1119-1125描述了通過淬滅化學(xué)計(jì)量的Zn和Sb的熔融混合物合成的　-Zn₄Sb₃單相、多晶型材料的生產(chǎn)。由于冷卻期間Zn₄Sb₃多相的熱膨脹系數(shù)不同，大的無裂紋的散裝材料很難獲得。為了滿足實(shí)際使用的物理和機(jī)械要求，熱壓機(jī)為必需品。

在本領(lǐng)域中，有達(dá)成用于生產(chǎn)熱電元件如Zn₄Sb₃的方法的愿望，其將在工業(yè)上比已知的方法更有利，如更有利于大規(guī)模生產(chǎn)。

因此，生產(chǎn)熱電元件的改進(jìn)的方法，如工業(yè)上更有利，特別是更高效、便宜、更節(jié)能、更快的方法，和/或生產(chǎn)包含更高質(zhì)量的如更純和/或更致密的Zn₄Sb₃的固體元件的方法將更有利。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明進(jìn)一步的目的是提供現(xiàn)有技術(shù)的替代。

特別是，提供用于生產(chǎn)包含Zn₄Sb₃的固體元件的方法、包含Zn₄Sb₃的固體元件和熱電器件可被視為本發(fā)明的目的，其通過為工業(yè)上更有利、更高效、更便宜、更節(jié)能、更快和/或生產(chǎn)包含更高質(zhì)量的如更純和/或更致密的固體元件的方法解決了上文提及的一個(gè)或多個(gè)現(xiàn)有技術(shù)的問題。

因此，上文所述目的和其它的一些目的意欲在本發(fā)明的第一方面通過提供用于生產(chǎn)包含Zn₄Sb₃的固體元件如粒料的方法來獲得，所述方法包括：

-混合元素鋅和元素銻的粉末以便獲得包含元素鋅和元素銻的混合粉末，如包含至少50wt%的元素鋅和/或元素銻，

-將所述混合粉末置于容器如沖模中，以及

-進(jìn)行組合合成和燒結(jié)過程包括：

-施加脈沖電流通過所述混合粉末，以便增加所述混合粉末的溫度至200-1000攝氏度內(nèi)的區(qū)間，以及

-向所述混合粉末施加至少1兆帕斯卡的壓力，并且

其中，施加脈沖電流通過所述混合粉末和向所述混合粉末施加壓力的步驟同時(shí)發(fā)生。

本發(fā)明特別有利于但并非僅僅有利于獲得生產(chǎn)包含Zn₄Sb₃的固體元件的改進(jìn)的方法，如工業(yè)上更有利，特別是更高效、更便宜、更節(jié)能、更快的方法，和/或生產(chǎn)包含更高質(zhì)量的如更純和/或更致密的固體元件的方法。